氯化鐵改性沸石聯合沉水植物修復富營養化水體模擬研究

劉金福 代濤濤 李威 陳楠 胡淑芳 劉宇天 樓倩 陳宇煒 劉永 鐘家有

摘 要：湖泊富營養化和藍藻水華仍是未來相當長一段時間內的水生態環境問題，研發相應的防控技術必不可少.氯化鐵改性沸石聯合沉水植物修復技術對水體富營養化具有一定的改善作用.研究發現，添加氯化鐵改性沸石后水體總磷、葉綠素a、濁度等指標均下降顯著（p＜0.05），對水質改善明顯.總磷和可溶性磷分別自0.66和0.51 mg/L降至0.13和0.11 mg/L.葉綠素a自106.06 μg/L降至52.50 μg/L，之后對照組葉綠素a升至573.60 μg/L，而2個處理組均保持較低水平；藻類組成也發生改變，自藍藻門種類為優勢轉變為綠藻門種類為優勢.對照組濁度最高為126.40 NTU，而2個處理組始終保持在32.94 NTU以下.試驗后期溫度下降可能導藻細胞生長受限，引起對照組葉綠素a、濁度、氮磷營養鹽的下降.通過聯合沉水植物處理后各水質指標比單獨使用氯化鐵改性沸石更低，說明沉水植物和氯化鐵改性沸石具有協同作用，聯合使用能夠彌補單一材料的不足.

關鍵詞：富營養化；沉水植物；沸石；氯化鐵

中圖分類號：X524文獻標志碼：A

受人類活動和全球氣候變化等多種因素影響，湖泊富營養化和藍藻水華仍是未來相當長一段時間內的水生態環境問題［1-2］.因此，水體富營養化治理和藍藻水華防控技術的研發、應用是必不可少的.現有的富營養化和藍藻水華防控方法主要基于營養鹽控制和藻類水華應急處置.關于營養鹽控制理論，目前有很充足的證據證明，控磷可以有效緩解湖泊水體富營養化［3］.吸附法因具有高效、經濟和簡便易行等優勢，被廣泛應用于富營養化水體磷治理中［4-5］.傳統除磷吸附材料主要包括鋁、鐵、鈣等金屬鹽類［6］，這些金屬陽離子能與水體磷酸根結合，形成沉淀物質，如鈣鹽能和磷酸根形成磷灰石，從而將水體或沉積物活性磷轉化為惰性磷［7-8］.YIN等［9］研制出的鑭鋁改性熱處理凹凸棒土，該材料對水體磷的吸附量達34.6 mg/L.此外，鐵鹽和鋁鹽因具有較強的絮凝能力，不僅可以通過絮凝作用將水體有機磷或顆粒態磷絮凝沉降到湖底，以降低水體總磷含量，還可以絮凝藻類和固體懸浮物，以改善水體光照條件［10-12］.沸石因其獨特的結構、較高的空隙率、巨大的比表面積、較強的離子交換及吸附能力，且能對氮磷均有較好的吸附能力，常常被用于富營養化水體治理中［13］.但因天然沸石吸附效果有限［14］，常用鋁、鐵、鈣等金屬鹽類進行改性，以提高其絮凝或吸附能力.

基于鋁、鐵、鈣等金屬鹽類制成的吸附或絮凝材料雖然能有效降低水體磷含量，但這只是暫時將磷以較為穩定的形態封存在沉積物中，這種形態的磷在條件適宜的情況下還是有被釋放的風險［15］.在淺水湖泊，水體擾動也會導致沉積物懸浮而引起磷釋放.沉水植物不僅可以通過吸收、吸附、過濾和沉淀等作用凈化水質，還可以通過對氮磷營養鹽的競爭作用，抑制藻類的生長，達到改善水質的效果，因此常被用于富營養化水體治理中［16-17］.此外，沉水植物還能抑制沉積物再懸浮，進而減少營養鹽的釋放.但受光照條件差、氮磷營養鹽過高、水體缺氧等限制，沉水植物在藻類水華嚴重的富營養化水體中很難存活［18］.

綜合考慮吸附劑或絮凝劑和沉水植物在富營養化水體治理中的各自的優勢和不足，本研究采用氯化鐵改性黏土和沉水植物結合的方法，借助氯化鐵改性沸石絮凝和吸附作用可創造有利于沉水植物存活生長的條件，以期保持長期穩定且水質良好.

1 材料與方法

1.1 試驗材料

本研究使用的氯化鐵為分析純，購自中國國藥集團化學試劑有限公司.沸石購自浙江省縉云縣中牧沸石粉有限公司，沸石的主要成分為斜發沸石和絲光沸石，其質量分數分別為52%和16%.將4.5 kg沸石粉末（300目）倒入圓盤造粒機（圓盤造粒機產自青島），再加入1 L質量濃度為500 g/L的無水氯化鐵溶液.將圓盤造粒機的轉速設置為7 200 r/min，造粒時間為2 min.造粒結束后，在60 ℃恒溫烘箱中烘干，并用不銹鋼篩子對不同粒徑進行篩選，得到不同粒徑的氯化鐵改性沸石材料.預實驗發現粒徑為1～2 mm的氯化鐵改性沸石材料絮凝效果或對磷的吸附效果最佳.因此，本研究也將采用粒徑為1～2 mm的氯化鐵改性沸石材料進行實驗.

伊樂藻（Elodea nuttallii）采自贛撫平原六干渠南昌工程學院校內河段（28°41′28.14′′N，116°1′26.48′′E），采集后在實驗預培養30 d，選取生長良好的植株，修剪頂端10 cm作為備用苗種.試驗前用晾曬過的自來水和去離子水輕輕洗去表面泥沙和附著物.

1.2 模擬實驗設置

本研究在聚乙烯塑料桶中進行，塑料桶直徑為0.6 m，高0.8 m.塑料桶放置在江西省九江市共青城市鄱陽湖模型試驗研究基地實驗大廳中進行，該大廳長180 m，寬110 m，高21 m.大廳用玻璃封頂，能夠保證實驗所需的光照和溫度條件.塑料桶底部裝有20 cm厚的沉積物，再向實驗桶中加滿來自鄱陽湖的湖水，水的體積約160 L.沉積物和自然水體均采自鄱陽湖模型實驗研究基地附近水域，沉積物有機物質量分數為5.22%，總氮和總磷的質量比分別為1.35 mg/g和0.91 mg/g.因水體營養鹽質量濃度和藍藻生物量均較低，向實驗桶中加入適量的氮磷.實驗桶靜置7 d，等葉綠素a質量濃度達到約100 μg/L時進行后續實驗，此時，總磷、總氮、濁度分別約為0.66 mg/L，1.53 mg/L和17.41 NTU.

實驗設計1個對照組，2個處理組，對照組不做任何處理，處理組分別為添加氯化鐵改性沸石，氯化鐵改性沸石聯合沉水植物組，每組實驗設置3個平行.室內控制實驗結果表明（未發表），當氯化鐵改性沸石的添加量均為1 g/L對藻類的去除效果最佳，因此處理組氯化鐵改性沸石的添加量均為1 g/L，添加改性沸石后攪拌1 min.氯化鐵改性沸石聯和沉水植物組除添加改性沸石外，每個實驗桶還種植50株伊樂藻，具體種植方法參考文獻［19-20］.

1.3 樣品采集和分析

本研究自2021年9月14日至11月2日進行.分別于1，3，7，14，20，27，34，41，48 d采集水樣.利用便攜式pH計（PHB-4，上海儀電科學儀器股份有限公司，中國）現場測定水溫和pH值，利用便攜式電導率儀（賽默飛世爾科技公司，美國）測定電導率.依據國家《地表水環境質量標準》（GB3838-2002）對總氮、總磷、氨氮、可溶性磷酸鹽含量的測定.采用浮游植物分類熒光儀（PHYTO-PAM-II，德國WALZ公司）測定水體中的葉綠素a的組成.PHYTO-PAM-II利用4種不同波長的光源，采用電倍增管作為檢測器，可對水樣中的藍藻、綠藻、硅藻、甲藻進行自動分類，并分別測定葉綠素a的含量.為保證數據的可靠性，以上所有指標均在采樣后24 h內測定完畢.

1.4 統計分析

試驗數據采用SPSS18.0軟件分析，Origin 18軟件作圖.水體各指標不同處理間的差異采用重復測量方差分析（rANOVA）進行.

2 結 果

2.1 理化性質變化

試驗期間，水體初始溫度為（30.21±0.39） ℃，試驗第14 d水溫最高，為（30.05±0.26） ℃；自第20 d起，水溫開始快速下降直至試驗結束，最低水溫為（8.44±0.34） ℃；各處理組水溫差異不顯著（p＞0.05）（圖1a）.初始溶解氧為（12.73±1.02） mg/L，第41 d溶解氧最高，為（18.89±0.48） mg/L，之后溶解氧快速下降（圖1b）.在實驗前20 d，處理組溶解氧均顯著低于對照組（p＜0.05），之后溶解氧差異較小直至試驗結束.pH值波動較大，與溶解氧類似，在試驗前27 d對照組pH值顯著高于處理組，之后pH值差異較小（圖1c）.初始電導率為（101.35±2.55） （10-4S·m-1），處理組電導率均顯著高于對照組（p＜0.05），其中聯合添加氯化鐵改性沸石和伊樂藻組電導率略低于單獨添加氯化鐵改性沸石組（圖1d）.水體初始濁度為（20.18±2.05） NTU，在試驗期間，濁度變化呈上升趨勢直到試驗結束.對照組的濁度最終濁度高達（126.40±23.12） NTU，單獨添加氯化鐵改性沸石組的濁度為（32.94±14.67） NTU，而聯合添加氯化鐵改性沸石和伊樂藻組的濁度僅為（23.86±7.61） NTU，對照組的濁度顯著高于處理組（p＜0.05）（圖1e）.

2.2 營養鹽變化

水體初始總磷質量濃度為（0.66±0.04） mg/L，添加氯化鐵改性沸石后處理組總磷質量濃度均迅速降至約0.13 mg/L，即從劣V類水上升至Ⅲ類水平（湖庫Ⅳ類）.試驗期間，各處理組總磷質量濃度差異顯著（p＜0.05），由高到低為對照組，單獨添加氯化鐵改性沸石組，聯合添加氯化鐵改性沸石和沉水植物組（圖2a）.水體初始可溶性磷質量濃度為（0.51±0.03） mg/L，添加氯化鐵改性沸石后處理組可溶性磷質量濃度均迅速降至約0.11 mg/L.試驗期間，對照組和處理組的可溶性磷的質量濃度均呈下降趨勢.到第20 d，各對照組和處理組可溶性磷均維持較低水平，質量濃度約為0.015 mg/L直到實驗結束（圖2b）.

水體初始總氮質量濃度為（1.50±0.28） mg/L，試驗期間，總氮質量濃度波動較大，其中對照組質量濃度顯著高于2個處理組，且氯化鐵改性沸石聯合沉水植物組總氮質量濃度始終保持最低水平（圖2c）.水體初始氨氮質量濃度為（0.12±0.01） mg/L，試驗期間，氨氮質量濃度波動較大，總體表現為上升趨勢.在試驗前14 d，對照組和處理組氨氮質量濃度差異較小，之后對照組氨氮質量濃度迅速上升，上升幅度顯著高于處理組（p＜0.05），其中氯化鐵改性沸石聯合沉水植物組氨氮質量濃度低于單獨添加氯化鐵改性沸石組（圖2d）.

2.3 葉綠素a變化

葉綠素a初始質量濃度為（106.60±22.48） μg/L，添加氯化鐵改性沸石及種植伊樂藻后，處理組的葉綠素a迅速降至約52.6 μg/L（圖3）.試驗初期，對照組葉綠素a質量濃度保持上升趨勢，到第14 d最高，達到（573.60±66.61） μg/L.試驗期間，對照組葉綠素a質量濃度顯著高于2個處理組，且氯化鐵改性沸石聯合沉水植物組葉綠素a質量濃度低于單獨添加氯化鐵改性沸石組（圖3）.在葉綠素a組成方面，藍藻門色素質量濃度約占總葉綠素a質量濃度的65%（圖4）；添加氯化鐵改性沸石及種植伊樂藻后，處理組的綠藻門色素質量濃度上升明顯，直到試驗結束，2個處理組的綠藻門色素質量濃度之比均接近90%，說明2個處理組水體從以藍藻門藻類為優勢演替為以綠藻門藻類為優勢，而對照組則由藍藻門為優勢轉變為藍藻門，硅藻/甲藻門共存.

3 討 論

沸石因其獨特的結構、較高的空隙率、層電荷的異質性、巨大的比表面積、較強的離子交換及吸附能力，常常被用于富營養化水體治理中，但天然沸石對吸附能力有限，研究者通過多種方法對其改性處理以提高其絮凝和吸附能力.本研究發現，添加氯化鐵改性沸石后水體的氮磷質量濃度、濁度等水質指標顯著低于對照組.氯化鐵改性沸石負載了大量的氯化鐵，具有良好的絮凝效果，能夠通過架橋網捕作用絮凝水體藻細胞和固體懸浮物［21］.在富營養化水體中，尤其是發生藻類水華的水體，大部分氮磷營養鹽以有機磷形式富集在藻細胞中，氯化鐵對藻類的絮凝沉降作用顯著降低水體中總氮總磷水平［22］.對于溶解性無機磷等小分子物質，很難通過絮凝作用被去除，但可以通過與氯化鐵水解后的鐵離子能夠結合或通過螯合或配位體交換等作用被去除［5，21-24］，本研究也發現添加氯化鐵改性沸石后水體的可溶性磷顯著下降.此外，添加的沸石成分也能吸附少量溶解性無機磷［22］.

本研究中，添加氯化鐵改性沸石后，水體的氨氮也得到了一定的去除.這主要是因為沸石具有豐富的孔道和陽離子交換吸附性能，且對氨氮有良好的選擇吸附性［25］.在自然水體中，氨氮能與沸石的鈣離子發生陽離子交換，被沸石吸附，以達到降低氨氮質量濃度的效果；而被置換出來的鈣離子又能與磷酸根結合，形成磷灰石沉淀，達到同步去除氮磷的目的［26］.氨氮可以促進沸石對磷的吸附，在不含氨氮的水體中，沸石對可溶性磷的去除率僅約40%；而在氨氮和可溶性磷共存的體系中，可溶性磷的去除率在95%以上［26］.pH值也會影響沸石對磷的吸附，只有在pH值大于7的水體中，磷酸鹽才會與鈣離子形成羥基磷灰石沉淀［27］.添加氯化鐵改性沸石后水體的pH值雖然有所下降，但都維持在8以上，對沸石釋放的鈣離子與磷酸鹽反應影響較小.添加氯化鐵改性沸石后，水體的電導率會顯著增加，這與氯化鐵的水解和沸石中的部分物質溶解有關.

在試驗期間，對照組和處理組的可溶性磷質量濃度和葉綠素a含量均呈下降趨勢.磷是藻類生長的必須元素，藻類在增殖過程中會消耗大量的磷［28］；但當藻類衰亡后，又會將磷連同藻細胞一起沉降到沉積物表面，直到藻類分解后才被釋放［22］.本研究中，對照組葉綠素a在第14 d最高，為573.60 μg/L，因此水體大部分的可溶性磷被藻類吸收；到試驗后期因溫度和營養鹽條件不足，藻類開始死亡沉降并將磷帶到沉積物.

藻類群落結構特征是水質評價的重要指標［29-30］.本研究發現，添加氯化鐵改性沸石或聯合種植沉水植物后藻類群落結構從以藍藻門為優勢演替為以綠藻門為優勢.氯化鐵對不同的藻類絮凝效果差異較大，對群體絮凝效率優于絲狀或單細胞藻類，因此對藍藻門的絮凝效果更佳［10］.藍藻門群體往往具有膠質被及其他胞外物質，這些物質能夠促進絮凝作用進行［31］.PENG等［10］研究也發現，氯化鐵和殼聚糖改性紅壤對微囊藻和魚腥藻的去除效果最好.此外，添加氯化鐵改性沸石或聯合種植沉水植物后引起水體營養鹽質量濃度降低也會導致藍藻門的種類生長受限及生物量下降.

相比于單獨使用改性沸石處理可以有效降低水體總氮、總磷、葉綠素a及濁度等水質指標，采用改性沸石聯合沉水植物處理對水質改善效果更好，水體濁度更低，且沉水植物能夠長期穩定生長.這主要得益于氯化鐵改性沸石能夠在短期內快速降低水體中的氮磷等營養鹽質量濃度，提高水體透明度，保證了沉水植物生長對光照和低營養鹽的需求［32］.同時，沉水植物不僅可以通過吸收、吸附、過濾和沉淀等作用凈化水質，還可以通過對氮磷等營養鹽的競爭作用，抑制藻類的生長，達到改善水質的效果［16-17］.沉水植物還能抑制沉積物再懸浮以減少營養鹽向上覆水釋放，這也是氯化鐵改性沸石聯合沉水植物處理水體氮磷營養鹽更低的原因.

4 結 語

添加氯化鐵改性沸石能夠降低富營養化水體葉綠素a、濁度、總磷、磷酸鹽，且通過將氯化鐵改性沸石聯合沉水植物處理富營養化水體后，水體中各項指標下降更顯著.通過聯合氯化鐵改性沸石和沉水植物治理后的水體，水質總磷從劣V類水提升至Ⅲ類水平（湖庫Ⅳ類），藻類從以藍藻門為優勢轉變為以綠藻門為優勢，透明度也得到很大的改善，在試驗期間水質始終保持良好.氯化鐵改性沸石和沉水植物聯合使用能夠快速改善水質并達到長效修復的目的，對富營養化水體治理具有重要的參考價值.

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Simulation study on ferric chloride modified zeolite combined with submerged plant for the restoration of eutrophication

Liu Jinfu1，2，3， Dai Taotao1， Li Wei1，3， Chen Nan1，3， Hu Shufang1，3， Liu Yutian3，

Lou Qian1， Chen Yuwei3， Liu Yong2， Zhong Jiayou1

（1. Jiangxi Provincial Key Laboratory of Water Resources and Environment of Poyang Lake; Jiangxi Provincial Technology Innovation

Center for Ecological Water Engineering in Poyang Lake Basin， Jiangxi Academy of Water Science and Engineering， Nanchang

330029， China; 2. College of Environmental Science and Engineering， Peking University， Beijing 100871， China;

3. The School of Hydraulic & Ecological Engineering， Nanchang Institute of Technology， Nanchang 330099， China）

Abstract： Eutrophication and cyanobacterial blooms have been aquatic ecology problems for a long time. It is urgent to develop effective technologies to prevent and control these problems. We studied the effect of zeolite modified by ferric chloride combined with submerged plants on water quality. The results showed that the total phosphorus， chlorophyll， turbidity， and other physical and chemical factors decreased significantly（p＜0.05）after applicating ferric chloride modified zeolite. Total phosphorus and dissolved phosphorus decreased from 0.66 and 0.51 mg/L to 0.13 and 0.11 mg/L， respectively. Chlorophyll a decreased from 106.06 μg/L to 52.50 μg/L， while in the control group increased to 573.60 μg/L， and two treatment groups remained low; and the species succession from cyanobacteria to green algae. The significant difference（p＜0.05）also was found in turbidity， which the highest in the control group reached 126.40 NTU， while the treatment groups remained consistently below 32.94 NTU. We also found total phosphorus， ammonia nitrogen， turbidity was much lower with submerged plant than that of ferric chloride modified zeolite alone. The results indicated the combination of modified zeolite and submerged plants could be an effective method to improve the water quality.

Keywords： eutrophication; submerged plant; ferric chloride; zeolite

［責任編校 劉洋 楊浦］

收稿日期：2022-05-16;修回日期：2022-07-08.

基金項目：國家自然科學基金（52260026）;江西省科技廳重大科技研發專項“揭榜掛帥”制項目（20213AAG01012）;江西省水利廳科技項目（202022YBKT17;201922ZDKT04;202023ZDKT09）；江西省重點研發計劃（220203BBGL7328）;江西省水利科學院江西省鄱陽湖水資源與環境重點實驗室開放研究基金（2020GPSYS04）.

作者簡介：劉金福（1987-），男，江西上饒人，南昌工程學院講師，博士，研究方向為水生態修復，E-mail：jfliu@nit.edu.cn.

通信作者：鐘家有，E-mail：zjyou666@vip.163.com.