用于中國散裂中子源閃爍體中子探測器的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏性能研究

蔣俊杰,黃 暢,魏亞東,唐 彬,于 潛,周詩慧,蔡小杰,鄧 強

(1.東莞理工學院,廣東 東莞 523808;2.華南師范大學,廣東 廣州 510006;3.散裂中子源科學中心,廣東 東莞 523803;4.中國科學院 近代物理研究所,甘肅 蘭州 730000;5.蘭州大學,甘肅 蘭州 730000;6.鄭州大學,河南 鄭州 450001;7.西南科技大學,四川 綿陽 621010;8.深圳大學,廣東 深圳 518060)

與X射線相比,中子具有穿透能力極強、對輕元素敏感、同位素分辨以及磁結構微觀分析等不可替代的優勢,被稱為研究物質結構和動力學性質的理想探針[1-2]。自1932年查德威克發現中子以來,中子散射、中子成像等中子科學技術在凝聚態物理、高分子化學、生命科學、納米材料科學、航空等領域中獲得了廣泛應用[3-4]。我國先后建成了3大中子源:中國先進研究堆、中國綿陽研究堆和中國散裂中子源(CSNS)[2,5-7]。其中,CSNS作為一個大科學裝置平臺,目前正在進行用于服務不同研究領域的多種中子譜儀建設。中子探測器是中子譜儀中最重要的設備,其性能優劣將直接決定中子譜儀分辨能力的強弱。基于新型閃爍材料和光電技術的大面積閃爍體型中子探測器,可實現對熱中子的高效率、高分辨率、實時探測[8],而其中基于6LiF/ZnS(Ag)閃爍體和波移光纖結構的大面積位置靈敏型熱中子探測器是近些年的研究熱點[9-10]。CSNS正在建設的中子譜儀中,工程材料中子衍射譜儀和能量分辨中子成像譜儀均采用6LiF/ZnS(Ag)閃爍體型中子探測器作為譜儀的主探測器。

6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏是閃爍體型中子探測器的重要組成部分,其中子探測效率及發光產額會直接影響探測器的應用[7]。英國的AST公司是當前主流的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏供應商,其生產的6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏被廣泛運用于中子譜儀探測器,為了提高閃爍體中子探測器的性能進而實現CSNS中子譜儀性能的改善,需要研究不同類型的閃爍屏的相對熱中子探測效率和發光產額。本文利用CSNS的20號束線,系統研究AST公司多種6LiF/ZnS(Ag)閃爍屏樣品的相對熱中子探測效率和中子信號積分譜,并通過刻度XP2020多陽極光電倍增管得到這些樣品的出射光產額,選取出用于閃爍體中子探測器的最佳閃爍屏材料。

1 實驗測試

1.1 閃爍屏樣品

實驗測試AST公司樣品11種,待測樣品中,ZnS(Ag)與6LiF的質量比包括3種,分別為2∶1、3∶1、4∶1;閃爍屏厚度也包括3種,分別為200、300、400 μm。襯底類型包含兩種,塑料(PE)和鋁(Al)。由于塑料基材對閃爍光到漫反射效率更高,廠家提供的市場化標準樣品更多采用塑料基材,但實際應用中,考慮到鋁金屬對熱中子的雜散截面更小,所以也定制了若干鋁基材產品。表1為被測閃爍屏樣品的相關參數。

表1 被測閃爍屏樣品的相關參數

1.2 CSNS 20號束線

CSNS的BL20中子束線采用了退耦合窄化液氫慢化器,慢化器出來的中子經多次準直與吸收后到達距離慢化器8.95 m的束流出口,出口處中子束斑直徑為φ20 mm,中子注量率約為106cm-2·s-1,中子波長范圍為0～10 ?,相關指標能有效滿足閃爍體中子探測器的研究需求[11]。

1.3 XP2020光電倍增管

XP2020多陽極光電倍增管具有良好的線性、背景噪聲低、單電子能譜好等特性[12],作為實驗使用的光電轉換器件,其主要性能參數列于表2。

表2 XP2020多陽極光電倍增管主要性能參數

1.4 實驗裝置

設計的閃爍屏性能測試裝置如圖1所示。CSNS的20號束線的中子注量率較大,為確保實驗正常進行需要降低中子束流通量。中子束流經限束孔的限束后能實現第1次通量降低效果,然后入射到云母單色器上,基于云母單色器的單晶特性,當單色器與入射中子束流呈45°時,出射方向將會篩選出具有特定波長的中子,同時中子通量將會再次降低。中子通量經過兩次降低后,與位于光電倍增管(PMT)前端的閃爍屏發生核反應產生閃爍光。閃爍光被PMT收集后,PMT+多功能采集卡+PC所共同組成的探測器系統能獲得中子束流的飛行時間譜(TOF)及中子信號的積分面積譜,這兩個重要數據則顯示出閃爍屏的兩個重要指標:相對熱中子探測效率和出射光產額[8]。

圖1 閃爍屏性能測試裝置

2 測試結果與分析

2.1 相對熱中子探測效率

根據圖1裝置依次更換閃爍屏樣品,能獲得不同樣品的TOF。圖2～4為按照ZnS(Ag)∶6LiF質量比分類的若干樣品的TOF。

中子波長:a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

中子波長:a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

中子波長:a——1.6 ?;b——2.8 ?;c——4.7 ?

通過TOF計算出不同波長下被測樣品的中子計數率,該樣品和標準閃爍屏(AST-23172(Al))相比,可計算出該樣品對于標準閃爍屏的相對熱中子探測效率,由此判斷出待測樣品之間熱中子探測效率性能的優劣。圖5為按照ZnS(Ag)∶6LiF質量比分類的若干樣品的相對探測效率對比。

ZnS(Ag)∶6LiF質量比:a——4∶1;b——3∶1;c——2∶1

由圖5a可知,當ZnS(Ag)∶6LiF質量比較高時,增加閃爍屏厚度對于閃爍屏的熱中子探測效率具有明顯提升作用,對于短波長中子的探測效率提升效果優于長波長中子。如對于波長為1.6 ?的中子,當閃爍屏厚度從200 μm增加到400 μm時,熱中子探測效率提升約56%;而對于波長為4.7 ?的中子,熱中子探測效率僅提升約38%。由圖5b可知:隨6Li成分增加,當閃爍屏厚度從200 μm增加到300 μm時,其熱中子探測效率會有顯著提高,同時對長波長中子探測的提升效果小于短波長中子;但當閃爍屏厚度從300 μm增加到400 μm時,提升效果不再顯著,且閃爍屏厚度為300 μm與400 μm時熱中子探測效率差異較小。這說明當ZnS(Ag)∶6LiF質量比為3∶1時,300 μm的閃爍屏厚度足夠達到較高熱中子探測效率,繼續提升閃爍屏厚度無法滿足熱中子探測效率的提升要求。由圖5c可知:當ZnS(Ag)∶6LiF質量比達2∶1時,300 μm厚度的閃爍屏對長波長中子的探測效率高于400 μm的閃爍屏,對短波長中子的探測效率略低于400 μm的閃爍屏,這表明在用于探測長波長的中子時閃爍屏厚度為300 μm更適宜,探測短波長中子時使用400 μm厚度閃爍屏更佳。由圖5可知,無論ZnS(Ag)∶6LiF質量比為多少,厚度為200 μm的閃爍屏的熱中子探測效率均明顯低于厚度為300 μm和400 μm的閃爍屏。這主要是因為當閃爍屏厚度較小時,核反應產生的次級粒子會有部分逃逸出去,無法沉積在閃爍屏中,故次級粒子退激發后無法產生足量的閃爍光。

圖6為按照閃爍屏厚度分類的若干樣品的相對探測效率對比。由圖6a可知:當閃爍屏厚度為200 μm時,對于波長較短的中子,ZnS(Ag)∶6LiF質量比為2∶1的閃爍屏熱中子探測效率更高,對于波長較長的中子,ZnS(Ag)∶6LiF質量比為3∶1的閃爍屏熱中子探測效率更高。由圖6b可知:當閃爍屏厚度為300 μm時,無論是探測波長較短還是波長較長的中子,提升6Li比重對熱中子探測效率的增加具有促進作用。由圖6c可知:當閃爍屏厚度為400 μm時,對于探測波長較短的中子而言,ZnS(Ag)∶6LiF質量比為2∶1的閃爍屏熱中子探測效率更高,而對于探測波長較長的中子而言,增加6Li含量對提高熱中子探測效率作用不大。

閃爍屏厚度:a——200 μm;b——300 μm;c——400 μm

圖7為相同厚度、質量比時基材類型對樣品中子探測效率影響的對比。可看出,當閃爍屏的ZnS(Ag)∶6LiF質量比和閃爍屏厚度相同時,閃爍屏的基材類型對閃爍屏的熱中子探測效率影響較大,PE基材明顯好于Al基材,這可能與AST公司的生產工藝有關,因為AST公司的閃爍屏基材類型以塑料為主,塑料基材的閃爍屏生產工藝更完備,樣品的熱中子探測效率相對更佳。

圖7 相同厚度與質量比下不同基材類型的閃爍屏的相對探測效率

上述實驗結果表明:所測樣品中,6LiF∶ZnS(Ag)質量比為1∶2,基底材料為塑料,閃爍屏厚度為300 μm的AST-26139閃爍體樣品的熱中子探測效率最高。6LiF/ZnS(Ag)閃爍體的熱中子探測效率和兩個參數存在關聯,閃爍體中6Li占比和閃爍體的有效厚度。理論上可通過增加6Li比重或增加閃爍屏厚度來提高閃爍體的熱中子探測效率[13]。實際中子探測時由于ZnS(Ag)的透光性較差,要保證閃爍體的出射光產額達到后端信號獲取要求,閃爍體的厚度不能超過ZnS(Ag)的光衰減長度,故無法通過不斷提高閃爍屏的厚度來提高探測效率[7]。當ZnS(Ag)∶6LiF質量比(≥2∶1)較高時,單純增加厚度對效率改善效果不顯著(受自身光吸收長度影響),此時應采用斜入射方式在不改變出射光產額下增加有效厚度來提高探測效率。

2.2 出射光產額

根據圖1實驗裝置進行樣品測試同時獲得不同樣品的出射光電荷譜(圖8),對出射光電荷譜進行尋峰獲得出射光電荷譜的峰位道數,再按照式(1)[12]計算得到閃爍屏的出射光產額。

ZnS(Ag)∶6LiF質量比:a——2∶1;b——3∶1;c——4∶1

(1)

其中:N為出射光產額;Xmax為出射光電荷譜的峰位道數;ec為每道所代表的電荷量(ec與采集卡種類有關,取0.165 496 pC);G為PMT的增益;e為元電荷;η為量子效率。

圖8為不同ZnS(Ag)∶6LiF質量比時若干樣品的出射光電荷譜,圖9為PMT在不同波長光子下的量子效率圖,利用該圖獲得計算發光產額的η。閃爍體發射閃爍光峰值波長為450 nm,計算時PMT的η取20%。

圖9 XP2020光電倍增管量子效率圖

為了計算樣品的出射光產額,還需對PMT進行刻度,刻度的目的是通過改變PMT的工作電壓以獲得單個光子經過PMT多級放大后產生的光電子信號個數。PMT增益測試原理圖如圖10[14]所示,其基本原理為:脈沖發生器產生兩路同頻信號,一路信號用于驅動LED產生近似單光子峰的微弱光信號進而觸發PMT,PMT由高壓源提供工作高壓,PC端與高壓源相連接用于控制高壓升降;另外一路信號先經過邏輯轉換電路將TTL信號轉換為NIM信號,然后進入門產生器轉換為門信號作為觸發信號。PMT的輸出信號經過延時后和門信號共同進入QDC進行數據采集,通過改變PMT工作高壓,得到PMT的增益刻度曲線(圖11)。

圖10 XP2020刻度原理框圖

圖11 XP2020刻度曲線

刻度獲得PMT在2 200～3 000 V的增益曲線,由圖11可知,PMT線性度良好,同時能推算出工作電壓為1 700 V時,PMT的增益為9×106,即式(1)中的G取該值。將上述參數的取值代入式(1),計算獲得各樣品的出射光產額,結果列于表3。

表3 AST系列閃爍屏的出射光產額

中子核反應6Li(n,α)T產生的次級帶電粒子,在ZnS(Ag)閃爍體中電離沉積4.78 MeV能量產生閃爍光子約為1.6×105[15]。由表3可知,所測樣品的光產額約為3×103～5×103,僅為產生的光子數的1.875%～3.125%,由此可知,絕大多數產生的光子都被閃爍體自吸收[13]。總體而言,塑料基材的閃爍屏發光產額要高于鋁基材。同一種基材的閃爍屏即使其他參數有差異,但對于PMT而言,被測的不同樣品之間發光產額差距并不大。在探測器優先考慮熱中子探測效率基礎上再兼顧一定發光產額,AST-26139閃爍屏仍舊是性能更佳的閃爍屏材料。

3 結論

利用CSNS 20號束線研究了英國AST公司的11種6LiF/ZnS(Ag)閃爍體樣品的性能,包括相對熱中子探測效率和出射光子數。測試結果表明,ZnS(Ag)∶6LiF質量比為2∶1、閃爍屏厚度為300 μm,基材類型為塑料的閃爍體樣品AST-26139熱中子探測效率最佳,出射光產額約為4.558×103,是性能較高的閃爍體型中子探測材料。實際應用中,可以采用斜入射結構進一步提高熱中子探測效率以滿足探測器的物理設計需求。