基于卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的近紅外光譜多組分定量分析模型研究

摘要 近紅外光譜分析技術(shù)已成為食品、農(nóng)業(yè)和醫(yī)藥等領(lǐng)域中質(zhì)量監(jiān)控的重要分析手段。本研究提出了一種基于卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的近紅外光譜多組分定量分析模型（MulCoSpecNet），此模型由1 個(gè)編碼解碼模塊、1 個(gè)專家模塊、1 個(gè)門控模塊、1 個(gè)多組分定量預(yù)測(cè)模塊和1 個(gè)超參數(shù)優(yōu)化器組成。編碼解碼模塊通過(guò)上采樣和下采樣方式降低光譜噪聲以及隨機(jī)誤差，提高光譜信噪比；專家模塊和門控模塊利用不同權(quán)重構(gòu)建不同子光譜；多組分定量預(yù)測(cè)模塊采用卷積和池化等操作提高模型的預(yù)測(cè)精度和泛化能力；超參數(shù)優(yōu)化器在超參數(shù)空間中同步優(yōu)化超參數(shù)。本研究以公共的谷物和玉米近紅外光譜數(shù)據(jù)為例，將MulCoSpecNet 預(yù)測(cè)結(jié)果與偏最小二乘法（PLS）、極限學(xué)習(xí)機(jī)（ELM）、支持向量回歸法（SVM）和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（BP）結(jié)果進(jìn)行比較。結(jié)果表明，與PLS 相比， MulCoSpecNet 在谷物和玉米數(shù)據(jù)集上預(yù)測(cè)精度分別提高了25.5%～45.2%和10.0%～35.7%；與ELM 相比， MulCoSpecNet 預(yù)測(cè)精度分別提高了17.8%～38.6%和18.2%～37.2%；與SVM相比， MulCoSpecNet 預(yù)測(cè)精度分別提高了33.6%～47.0%和31.3%～50.7%；與BP 相比， MulCoSpecNet 預(yù)測(cè)精度分別提高了2.0%～58.5%和29.6%～48.6%。基于卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的MulCoSpecNet 近紅外光譜多組分預(yù)測(cè)模型有效地解決了預(yù)測(cè)精度低以及泛化能力差等問(wèn)題，為建立無(wú)損高精度的近紅外光譜多組分定量分析模型提供了理論基礎(chǔ)。

關(guān)鍵詞 近紅外光譜；深度學(xué)習(xí)；卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；多組分；定量分析

隨著化學(xué)計(jì)量學(xué)的不斷發(fā)展，近紅外光譜分析技術(shù)（Near infrared spectroscopy， NIRS）在農(nóng)業(yè)[1]、石化[2-3]、醫(yī)藥[4]、食品[5]和飼料[6]等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。NIRS 作為一種過(guò)程分析技術(shù)，具有快速、無(wú)損等特點(diǎn)，被廣泛用于樣品的在線分析檢測(cè)[7]。建立具有預(yù)測(cè)精度高和泛化能力強(qiáng)的定量分析模型是近紅外光譜分析技術(shù)的關(guān)鍵。目前，常用的近紅外光譜建模方法有偏最小二乘法（Partial least squares，PLS）[8]、極限學(xué)習(xí)機(jī)（Extreme learning machine， ELM）[9]、支持向量回歸法（Support vector machine，SVM）[10]和BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Back propagation neural network， BP）[11]等。然而，隨著NIRS 的不斷發(fā)展，常用的近紅外光譜建模方法面臨預(yù)測(cè)精度低、非線性特征處理差以及過(guò)擬合風(fēng)險(xiǎn)高等難題，導(dǎo)致模型無(wú)法有效地表征近紅外光譜與物質(zhì)化學(xué)值之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。深度學(xué)習(xí)能夠有效地處理近紅外光譜中的線性和非線性特征信息[12]。在各種深度學(xué)習(xí)模型中，卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Convolutional neural network， CNN）被廣泛用于近紅外光譜的定性和定量分析[13]。例如， Liu 等[14]利用一維CNN 對(duì)葵花籽霉變進(jìn)行了定性分析；Zhang 等[15]利用一維CNN 對(duì)玉米蛋白質(zhì)、小麥蛋白質(zhì)、土壤有機(jī)碳等進(jìn)行了近紅外光譜定量分析；王磊等[16]建立了一維CNN 模型，并對(duì)玉米油、柴油十六烷值、啤酒酵母等多種樣品化學(xué)值進(jìn)行了定量分析；Yu 等[17]將一維CNN 與多種預(yù)處理方法相結(jié)合對(duì)啤酒酵母、牛奶蛋白質(zhì)、谷物水分進(jìn)行了近紅外光譜定量分析；Ma 等[18]將時(shí)間頻率分析與一維CNN 相結(jié)合對(duì)煙草樣品中的總糖、還原糖和尼古丁等化學(xué)成分進(jìn)行了定量分析。然而，上述的一維CNN 近紅外光譜預(yù)測(cè)模型多針對(duì)某個(gè)樣本中單一組分進(jìn)行預(yù)測(cè)，對(duì)多組分預(yù)測(cè)仍有較大局限性。因此，建立一種基于CNN 的近紅外光譜多組分定量分析模型尤為重要。

本研究提出了一種基于卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的近紅外光譜多組分定量分析模型（Multicomponent spectral"network， MulCoSpecNet），引入了多任務(wù)多專家（Multi-gate mixture-of-experts， MMoE）[19]思想，實(shí)現(xiàn)了多門控與多專家相結(jié)合，提高了模型的預(yù)測(cè)性能。編碼解碼模塊通過(guò)上采樣和下采樣，能夠有效降低噪聲，提高光譜信噪比。門控模塊通過(guò)不同的門控網(wǎng)絡(luò)得到權(quán)重并融合專家模塊輸出的特征光譜，使模型能夠捕捉不同任務(wù)之間的差異性。多組分定量預(yù)測(cè)模塊通過(guò)提取多個(gè)卷積層、池化層和全連接層的線性和非線性特征，學(xué)習(xí)多維特征信息，避免模型過(guò)擬合，提高模型預(yù)測(cè)精度。在公共的谷物和玉米近紅外光譜數(shù)據(jù)集中，與PLS、ELM、SVM和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型相比， MulCoSpecNet模型具有更好的預(yù)測(cè)精度和泛化能力。