科學導報訊 記者耿倩 7月15日,記者從山西煤化所獲悉,該所趙寧研究員和肖福魁研究員團隊就CO2甲烷化的反相ZrO2/Ni催化劑及相關反應機理展開了研究,并取得重要進展,為CO2甲烷化工業催化劑的研發提供了有價值的參考。其相關成果已發表在Advanced Functional Materials上。
據了解,在CO2眾多的轉化方向中,加氫合成甲烷相較于其他反應(如合成甲醇)具有更溫和的反應條件和更高的轉化率,更容易實現工業化。該過程將H2轉換為能量密度更高的甲烷,可以利用現有的甲烷儲存和運輸基礎設施來拓寬能源應用范圍;這一技術在提升工業廢氣的熱值上也有良好的應用前景。
CO2甲烷化要實現高效、穩定、低成本的工業化運行,核心挑戰在于開發性能優異的催化劑。由于該反應是強放熱反應,因此對催化劑的低溫活性和長期穩定性要求極高。在該研究中,團隊構建了均勻分布的反相ZrO2/Ni催化劑并對制備工藝進行了優化,通過調整Zr和Ni的比例,實現了金屬—氧化物相互作用的調控,提高了催化劑的低溫活性。催化劑在持續和循環穩定性實驗中都體現出了良好的反應性能。與純鎳和傳統催化劑的比較分析結果表明,反相催化劑之所以具有更好的低溫活性,是因為Ni作為基礎提供了強的解離H2的能力,并通過氫溢流效應還原了部分ZrO2,進而產生大量氧空位作為CO2的吸附和活化位點。反應過程中CO路徑和HCOO鹽路徑同時存在,并且互相協同。催化劑高的穩定性則得益于催化劑簡單、均勻且穩定的構造。此外,本研究還討論了積碳對不同反應途徑的影響。反相ZrO2/Ni催化劑表現出的低溫高效、穩定、廉價易制備的特點,為CO2甲烷化工業催化劑的研發提供了有價值的參考。