二甲醚摻混對氨/空氣預混燃燒特性的影響

中圖分類號：TK411.2 文獻標志碼：A 文章編號：1000-582X（2025）07-085-09

Effect of dimethyl ether addition on NH₃. /airpremixed flames

LI Tianxi，CHEN Zhaoyang，KANG Qi，ZHANG Da （School ofEnergy and Electrical Engineering，Chang'an University，Xi'an 71O064，P.R.China）

Abstract： To improve the ignition and combustion performance of NH₃ in engines，blendingitwith the highreactivity-fuel dimethyl ether （DME） is an effective strategy. This study conducts simulations of NH₃/DME/air （20 premixed laminar flames to investigate the efects of DME addition on key combustion characteristics，including laminar flame speed，reaction pathways，and NO formation.The results show that both the adiabatic flame temperature and the laminar flame speed increase significantly with higher DME blending ratios.A strong correlation is observed between laminar flame speed and the concentration of reactive free radicals，suggesting that the increased radical concentration due to DMEisthe main contributor to the enhanced flame speed. Furthermore，the normalized NO concentration in the flame rises significantly with increasing DME content， reaching approximately 50% when the DME blending ratio reaches 80% . Reaction pathway analysis indicates that DME addition inhibits the conversion of nitrogen species to N₂ ，thereby leading to increased NO emissions. Sensitivity analysis shows that DME significantly alters the dominant elementary reactions.As the DME ratio increases，thesensitivity of nitrogen-group reactions considerably declines，while hydrogen-and carbon-group reactions increasingly govern the combustion process of the blended fuel.

Keywords： ammonia; reaction kinetics; dimethyl ether blending; laminar flame speed; reaction pathways

隨著化石能源的開采和利用，溫室氣體排放引起的全球氣候問題成了世界性的重要議題。中國明確提出 CO₂ 排放力爭于2030年前達到峰值，爭取2060年前實現碳中和。減少交通領域碳排放能有效應對氣候變化、助力實現碳達峰碳中和目標有重要意義1。氨 ?NH ₃ ）是一種無碳儲氫燃料2，含氫質量分數為 17.6% ，易于液化，便于儲存和運輸，被認為是一種有前途的碳中和燃料[-4]。與氫能相比，氨燃料還具有單位儲能成本低、體積能量密度高、安全可靠等優點5;但氨反應活性低，點火溫度高且燃燒速度慢，直接燃燒利用存在一定困難，通常采用與其他活性物質摻燒的方法來改善其燃燒性能[8--]。二甲醚（DME，分子式 CH₃OCH₃ 是一種低碳含氧燃料，十六烷值高，著火性能好且來源廣泛，是良好的潔凈替代燃料和燃料活性添加劑[12]。近年來，有學者將氨/二甲醚混合燃料應用在壓燃式發動機上，探索氨作為發動機替代燃料的可行性[3-5]。研究發現，二甲醚摻混能夠改善氨燃料的著火燃燒性能，拓寬氨燃料在發動機上的運行范圍，但氮氧化物 （NO_x） 的排放較傳統燃料有所升高。

層流火焰速度是混合氣體的基本特性參數之一，是構建和驗證燃料化學反應機理的重要依據[。近年來，學者對氨及其混合燃料的層流燃燒特性進行了研究。Yin等[1在定容燃燒彈中測量了高溫高壓下 NH₃/ DME混合燃料層流燃燒速度，發現氨基自由基（ NH₂ ）的氧化主要以含碳物質為主導， 50% 的 NH₂ 通過 NH₂+ CH₂O=NH₃+CHO 和 NH₂+CH₃=CH₃NH₂ 反應被消耗;Dai等[8]利用快速壓縮機裝置測量了 NH₃/DME 混合燃料的著火延遲時間，發現摻混 2%～5%DME 的混合燃料，在當量比 ?=1.0 和 ?=2.0 時，均出現了兩階段著火現象，DME的低溫氧化放熱在 NH₃/DME 混合燃料自著火過程中有著重要的作用。還有研究致力于 NH₃/DME 混合燃料化學反應機理的構建與優化[19-22]。

全面提升氨燃料的燃燒與排放性能，了解二甲醚添加對氨燃料燃燒的影響規律及作用機理，對寬廣初始條件下的 NH₃/DME 混合燃料開展系統的基礎燃燒研究非常必要。文中利用化學反應動力學模擬方法，對初始溫度為 298K ，初始壓力為 0.1MPa 時，寬摻混比（ 0～100% ）和當量比（0.7～1.5）條件下的NH/DME/空氣預混合氣的層流燃燒特性進行研究，系統分析了二甲醚摻混對氨燃料燃燒過程的影響規律和動力學機制，重點考慮二甲醚摻混對氨燃料燃燒反應路徑及NO生成規律的影響。

1化學反應機理的選擇與驗證

近年來，不少學者對 NH₃/DME 混合燃料的化學反應機理開展了研究。Glarborg等[23]構建了考慮碳族與氮族元素交叉反應的 NH₃/DME 化學反應機理，優化了NO相關反應的速率常數與熱化學參數，該機理經過著火延遲期和物質濃度的驗證，但在常溫常壓條件下對層流燃燒速度的預測能力欠佳。Meng等[]在Glarborg研究的基礎上，結合Burke等[24開發的二甲醚低溫氧化機理，同時耦合Dai等[18]提出的機理中 NH₃ 和DME的相關反應，構建了適用于寬溫度范圍的NH3/DME混合燃料機理（221組分，1597反應）。Xiao等[2提出了詳細的 NH₃/DME 混合機理（102組分，594反應），并基于層流燃燒速度和著火延遲期實驗結果對機理的可靠性進行了驗證。Issayev等[21]在Shrestha等[25]所提出機理的基礎上，對 NH₃/DME 混合燃料化學反應機理進行了改進，并對改進后的機理開展了廣泛的實驗數據驗證。

文中采用化學反應動力學模擬軟件ChemkinI中的PREMIX模塊，對初始溫度 T₀=298K 、初始壓力 p₀= 0.1MPa 時的NH/DME/空氣混合氣的層流燃燒速度進行了模擬計算。將基于Meng機理[1]、Issayev機理21和Xiao機理[2]的模擬預測結果與Xiao等[20]的實驗值進行了對比，如圖1所示。對比后發現，Issayev機理的預測結果高于其他2種機理的預測值和實驗值，且在二甲醚摻混比增大時誤差增大;Xiao機理的預測結果與實驗值一致性較好，但過度預測了貧燃料側混合物的層流燃燒速度。Meng機理的預測結果在多個摻混比下均能與實驗值高度吻合，表現出了更好的預測能力。因此，文中選用Meng機理對 NH₃/DME /空氣預混層流燃燒特性進行動力學分析。為了方便表述，定義DME摻混比 X_DME 為二甲醚在混合燃料中的體積分數。

2 結果與分析

2.1層流燃燒速度和絕熱火焰溫度

層流燃燒速度是混合氣體的重要宏觀燃燒特性參數。圖1所示為 T_L0=298KL，p_L0=0.1MPa 時，不同二甲醚摻混比下，NH/DME/空氣混合氣的層流燃燒速度模擬值隨當量比 ? 的變化關系。由圖可知，純 NH₃ 燃燒時，層流燃燒速度較小，隨著二甲醚摻混比的增大，混合燃料的層流燃燒速度明顯增大，且在 ?=1.1 附近達到最大。圖2給出了不同當量比下，混合燃料層流燃燒速度隨摻混比變化的擬合關系，可以看出，3個當量比條件下，混合燃料的層流燃燒速度隨DME摻混比的增加呈線性增加的趨勢。在當量比為0.8時的稀混合氣條件下，擬合直線的斜率較小;隨著當量比逐漸增大，擬合線斜率也隨之增大，說明二甲醚摻混對較濃混合氣燃燒過程的促進效果更加明顯。

圖1不同DME摻混比下層流燃燒速度預測結果與實驗值對比 （T₀=298K，p₀=0.1MPa Fig.1Comparison of flame speed by simulations and experiments at different DME mixing ratios 0 T₀=298K ， p₀=0.1 MPa）

圖2不同當量比條件下層流燃燒速度隨摻混比的變化規律 （T_?0=298K，p_?0=0.1MPa ） Fig.2Variation of flame speed with DME mixing ratio at different equivalence ratiost （T_?0=298K，p_?0=0.1 MPa）

燃燒速度受燃燒溫度的影響很大。圖3所示為不同DME摻混比時， NH₃/DME /空氣混合氣絕熱火焰溫度隨當量比的變化關系。可以看出，絕熱火焰溫度隨當量比和摻混比的變化規律與層流燃燒速度一致，純氨燃燒時絕熱火焰溫度較低，對應于較小的層流燃燒速度；隨著DME摻混比的增大，絕熱火焰溫度逐漸升高，層流燃燒速度也隨之增大，表明在較濃混合氣條件下，DME摻混對絕熱火焰溫度及層流燃燒速度的影響更為顯著;另一方面，溫度的升高也可能引起NO生成量的增加，火焰面中NO的濃度隨DME摻混比的變化規律將在后續內容中重點討論。

圖3不同DME摻混比下絕熱火焰溫度模擬值隨當量比的變化規律（ T₀=298 K， p₀=0.1 MPa） Fig.3Variation of predicted adiabatic flame temperature with equivalence ratioat diferentDME mixing ratios MPa）

2.2 主要自由基濃度分布

鏈式反應理論認為，燃料燃燒過程和層流燃燒速度強烈依賴于混合氣中活性自由基的濃度。 H，O，OH 自由基是最為活躍的活性自由基，對火焰發展的影響也最大。圖4為模擬得到的 T_?0=298K，p_?0=0.1MPa，?= 0.8時， NH₃/DME /空氣火焰中 自由基摩爾分數隨火焰距離的變化關系。可以看出，3種摻混比條件下，火焰中OH自由基的摩爾分數均最大，H自由基次之，O濃度最小，隨著DME摻混比的增加，3種自由基的摩爾分數均呈現增大趨勢，導致氨的層流燃燒速度加快。圖5給出了火焰面上自由基濃度峰值隨DME摻混比的變化關系，可以看出隨著摻混比的增大，3種自由基濃度峰值均逐漸增大，3種自由基摩爾分數峰值之和隨DME摻混比的變化趨勢與層流燃燒速度的變化趨勢相同，二甲醚摻混引起了混合燃料火焰中自由基濃度增大，從而導致層流燃燒速度增大，進一步說明了火焰中自由基濃度對 NH₃/DME /空氣混合氣層流燃燒速度及燃燒過程的影響顯著。

圖4不同DME摻混比下H、O、OH自由基摩爾分數模擬值隨火焰距離的變化規律 Fig.4Predictions of H， O and OH mole fractionat differentDME mixing ratios

圖5層流燃燒速度與自由基摩爾分數峰值隨DME摻混比的變化規律 Fig.5Variation of flame speed and peak values of radical mole fraction with DME mixing ratios （2號

2.3 氮氧化物濃度分布

含氮燃料燃燒過程中，不可避免地會產生 NO_x 排放，探究不同摻混比下 NO_x 的濃度分布具有重要意義。圖6給出了模擬得到的 T_?0=298K.p_?0=0.1MPa.?=0.8 時，不同DME摻混比下 NH₃，NO 和 NO₂ 的摩爾分數隨火焰距離的變化關系。由圖可知，在 NH₃/DME 火焰中，相比于NO， NO₂ 濃度很小;隨火焰距離的增大， NO₂ 的摩爾分數呈現先增大后減小的趨勢，NO的摩爾分數從一定火焰位置開始逐漸增大，在 NH₃ 濃度減小為0的火焰位置時，達到最大值后保持穩定，表明 NO₂ 為燃燒過程的中間物種且濃度較小， NH₃/DME 燃燒生成的氮氧化物主要是NO。隨著二甲醚摻混比的增大，NO的摩爾分數先增大，但當摻混比由 50% 增加到 80% 時，NO的摩爾分數又減小，這主要是由于 NH₃ 在混合燃料中占比下降，導致氮原子濃度減小。

注：圖中NO和NO2曲線分別為放大5倍和100的結果

圖6不同DME摻混比下 NH₃ 、NO和 NO₂ 摩爾分數隨火焰距離的變化規律 （T_?0=298K，p_?0=0.1MPa，?=0.8） Fig.6Variation of mole fraction of NH_z ，NO and NO₂ with flame distanceunder different DME mixing ratios

為了排除不同摻混比下氨燃料總含量的不同對 NO_x 濃度的影響，定義NO、 NO₂ 的歸一化濃度為NO、 NO₂ 的摩爾分數與 NH₃ 的初始摩爾分數之比。不同二甲醚摻混比下，NO和 NO₂ 的歸一化濃度隨火焰距離的變化如圖7所示，可以看出，隨著二甲醚摻混比的增大，NO和 NO₂ 的歸一化濃度增加，且摻混比越大，增加幅度越大。當DME摻混比為 80% 時，NO的歸一化濃度達到了 50% ，這是因為隨著二甲醚的加入，自由基池中H、OH、O自由基增多，加速了含氮基團氧化為NO的進程，導致NO濃度升高。

注：圖中NO2曲線為放大20倍的結果

圖7不同DME摻混比下NO、 NO₂ 歸一化濃度隨火焰距離的變化規律 （T_?0=298K，p_?0=0.1 MPa， ?=0.8 門Fig.7VariationofmormalizedconcentrationofNOand NO₂ withflamedistanceunderdifferentDMEmixingratios（T_?0=298K，p_?0=0.1 MPa， ?=0.8 ）

2.4 反應路徑分析

為了明確二甲醚摻混對氨燃料燃燒過程及NO生成的影響規律，文中對不同摻混比預混火焰中燃料的化學反應路徑進行了對比分析。圖8給出了 T_?0=298K_?，p0=0.1MPa，?=0.8 時，不同DME摻混比 （0%.20% 、50%.80%.10% 條件下的 NH₃/DME/ 空氣預混火焰中 NH₃ 和DME的主要消耗路徑。可以看出，二甲醚主要通過脫氫與直接裂解反應消耗，其中脫氫反應路線占主導地位。

脫氫： CH₃OCH₃+（H/OH/O）?CH₃OCH₂+（H₂/H₂O/OH）

裂解： CH₃OCH₃?CH₃O+CH₃

二甲醚脫氫產物 CH₃OCH₂ 經 β 裂解生成甲醛（ CH₂O ）和甲基， CH₂O 經過2次脫氫生成CO，CO最終被OH氧化為 CO₂ ○

混合燃料中二甲醚的反應路徑與純二甲醚燃燒時基本相同，摻混比的不同僅會導致其起始脫氫與裂解反應所占比重發生變化。摻混燃燒時，受氨的脫氫反應競爭，DME脫氫反應比重下降，裂解反應比重增加；純DME燃燒時，其脫氫和裂解反應占比分別為 97.4% 和 2.6% ，添加 20%DME 混合氣時，二甲醚脫氫反應占比下降為 85.4% ，裂解反應占比上升至 14.6% 。二甲醚脫氫產物的后續反應路徑幾乎不受燃料摻混比變化的影響，但由于氨燃料的引入增加了含氮基團參與的反應（如HNO和 NO₂ 與 CH₃ 的反應，NO與HCO的反應），導致 NO₂ 與 CH₃ 反應生成NO的占比在DME摻混比為 20%～80% 時都超過了 10% 。由此可知，碳族和氮族的交叉反應對整個燃燒過程以及NO的排放具有重要的影響。

氨的消耗起始于燃料分子與活性自由基 （H，OH，O） 的脫氫反應。隨后，其脫氫產物 NH₂ 通過相繼脫氫（路徑1）、氧化（路徑2）或與NO反應（路徑3）消耗，最終生成 N₂ 。氨的氧化過程可以為3個主要通道，其中路徑1和2為主要反應通道，2條路徑在不同摻混比下的占比均在 30% 以上。

路徑 2：NH₃?NH₂?（H₂NO?HNO）/HNO?NO?（N₂O?N₂）/N₂

路徑 3：NH₃?NH₂?N₂

由自由基摩爾分數的分析可知，隨著二甲醚摻混比的增大，火焰中自由基濃度顯著增大，這會促進氨的起始脫氫反應發生，提高氨的消耗反應速率，使層流火焰速度增大。DME摻混后，路徑1中 NH₃ 的次級脫氫反應（ NH₂?NH 占比有所下降，但摻混比進一步增加時變化不大;次級脫氫產物NH的后續反應占比隨DME摻混變化較大，其中生成NO的反應鏈 （NHNO，NHNNO） 占比增大，生成 N₂ 的反應鏈（ N₂?NH?N₂O?N₂） 占比在摻混 20%DME 時有所增大，而當摻混比進一步增加時，又逐漸減小，表明 20%

DME摻混，有利于 NH₃ 經路徑1通道向 N₂ 轉化，進一步增大摻混比則可能引起NO生成量的增加；路徑2中的關鍵反應步驟 NH₂?HNO 和 NH₂?H₂NO 的占比均隨DME摻混比的增大而增大，分別從純氨時的 21.5% 和0提升至DME摻混比為 80% 時的 41.0% 和 19.0% ，該路徑的主要中間物種HNO幾乎全部轉化為NO，NO進一步與含氮基團反應最終轉化為 N₂ 或被 HO₂ 氧化生成 NO₂ 。當DME摻混比為 20% 時，NO的各反應通道占比與純氨燃燒時差別不大，但當DME摻混比進一步增加時，NO向 N₂ 轉化的反應鏈 （NON₂，NON₂ON₂） 占比顯著下降，而NO氧化生成 NO₂ 的反應占比卻顯著增加，原因在于隨著DME摻混比的增加，自由基池中含氮基團的比例下降， HO₂ 自由基濃度上升，表明DME摻混比大于 20% 后，混合燃料的NO排放可能顯著增加，必須考慮一定的凈化措施;路徑3在氨的反應過程中占比較小，隨著DME摻混比由0增大到 80% ，路徑3中 NH₂?N₂ 的反應占比由 20.9% 降低至 6.6% 。

NH₃ CH3OCH3 ^10.2%_12.6% +100 21.5% +

++ H₂NO 04000 NH2 +0 30.2% 30% 0%，3.1%4.2%2.6% CH₃0 （204 33.1%+0H 99.4%+M，+0₂ 19.2% 9.6%+0H 0% 33.7% 20.3% 7.4%5.4% 8.0% +HO259.6% 29.7% CH20 （2 CH₃ - （2號 （204 C₂H₆ 20.9% NH NO 22.7%

+NO 18.80% 12.1% 52 NH 96.6% 8 +HM 年 +H21.7%+0H42.5%51.6% 39.8% 100% +OH28.3%+0240.6%45.7% 32.2% 100% HCO CH4 N₂ +N05806 1399% 553% 248%12% 1 +M2 ↑ 38.6% +NH2 100% +H +H95.5%，98.5%，99.0%，99.2% +OH 100% +N，+NH2 45.4%，46.2%，38.2%，7.4% NO2 CO +OH （204號 CO₂ （20

2.5 敏感性分析

圖9所示為 T_?0=298K.p_?0=0.1MPa.?=0.8 時，不同DME摻混比 （0%，20%，50%，80%） 條件下混合氣的質量流量敏感性系數。敏感性系數為正值表示，當該基元反應速率增大時，火焰傳播速度增大，表明該反應對混合燃料的燃燒起促進作用;相反，敏感性系數為負值表明起抑制作用。對混合燃料的燃燒過程起促進作用的反應主要有

R1： _H+O2=OH+O R ：27：CO+OH=CO₂+H R30：HCO+M=H+CO+M

其中，R1反應在所有摻混比混合氣燃燒過程中均具有最高的敏感度，且敏感性系數隨DME摻混比的增大而降低;R27和R30反應的敏感性系數隨DME摻混比的增大而增大，這是因為隨著DME摻混比的增大，火焰中含碳組分濃度增加，含碳組分的氧化反應對整個燃燒過程的影響越來越顯著。另外，DME摻混引起火焰中總自由基濃度增加，使得鏈分支反應R1的敏感性系數減小，且摻混 20% DME時，降低幅度最大。對混合燃料的燃燒過程起抑制作用的基元反應主要有：

R9： H+O₂（+M）=HO₂+（M）

（2號 R31：HCO+O₂=CO+HO₂

R9和R31反應消耗了 H 和HCO，生成了相對穩定的 HO₂ ，屬于鏈終止反應，抑制了反應的進行。當DME

摻混比為 20% 時，含氮物質的相關基元反應R737和R803的敏感性系數顯著減小。值得注意的是，在DME摻混比為 80% 時，基元反應R803對燃燒的促進作用轉變為抑制作用，說明含氮基團對反應過程的影響相對減弱，表明了碳族基團對活性自由基的爭奪能力強于氮族，隨著DME摻混比的增大，燃燒反應越來越受碳族反應主導。這一發現與Issayev等[2的觀點相一致，即隨著DME摻混比的增大，大多數氮族基元反應的敏感性均存在降低的趨勢。

3結論

文中使用化學反應動力學模擬軟件ChemkinⅡI，對初始溫度為 298K 、初始壓力為 0.1MPa 、當量比為0.7～1.5 條件下的 NH₃/DME/ 空氣混合層流火焰進行了數值模擬，分析了二甲醚摻混對混合物層流燃燒速度、火焰結構、NO生成路徑等的影響規律，主要結論如下。

1）混合物的層流燃燒速度隨著二甲醚摻混比的增大而增大，且在較濃混合氣時增大的幅度更大。

2）隨著二甲醚摻混比的增大，火焰中 H，O，OH 自由基摩爾分數增大，混合物層流燃燒速度與摩爾分數濃度密切相關，二甲醚摻混引起的自由基池濃度的增大是層流燃燒速度增大的主要原因。

3）隨著二甲醚摻混比的增大，火焰中NO的歸一化濃度顯著增大，當DME摻混比為 80% 時，NO的歸一化濃度達到了 50% 。路徑分析也表明，高比例二甲醚摻混不利于氨燃料燃燒中氮元素向 N₂ 的轉化，會導致NO排放增加。

4）二甲醚摻混顯著影響了主要基元反應的敏感性系數，當DME摻混比為 20% 時，氮族基元反應的敏感性明顯降低，混合物燃燒過程中碳族基元主導著燃燒過程的進行。

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（編輯 陳移峰）