載硫活性炭脫除天然氣中單質汞的研究

呂維陽,劉盛余,能子禮超,汪雪婷,吳 蕭 (成都信息工程大學資源環境學院,大氣環境模擬與污染控制省高校重點實驗室,四川 成都 610225)

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載硫活性炭脫除天然氣中單質汞的研究

呂維陽,劉盛余*,能子禮超,汪雪婷,吳 蕭 (成都信息工程大學資源環境學院,大氣環境模擬與污染控制省高校重點實驗室,四川 成都 610225)

摘要：在固定床反應裝置上考察了商業載硫活性炭脫除天然氣中氣態Hg0的吸附性能、影響因素、再生方法以及吸附動力學,同時結合BET,FTIR,XRD等表征手段提出載硫活性炭脫汞機理.結果表明,空速對脫汞效率限制作用有限,空速從12000h-1提高至48000h-1,脫除率變化范圍在7％以內.增加汞濃度在初始階段可以提高其脫汞率,增加單位質量活性炭對汞的吸附量,提高溫度會增加吸附體系內的活化分子,提高脫汞率,溫度在80℃時效果最優,但是溫度過高則會產生負面效應.不同階段的動力學擬合結果表明化學吸附是整個吸附過程的控制步驟.熱脫附實驗表明載硫活性炭的脫汞溫度是在300～450℃,再生后對汞的吸附能力減弱,其原因可歸為再生過程中碳硫鍵的損失和活性炭二次碳化時表面的燒蝕.

關鍵詞：載硫活性炭；天然氣；影響因素；動力學；脫附

* 責任作者, 教授, lsy@cuit.edu.cn

汞具有劇毒性、持久性、強腐蝕性.含汞天然氣處理過程中使用鋁釬焊式換熱器、LNG設施、注氮裝置,都極易受到汞的腐蝕,在天然氣化工中,還會引起催化劑(鉑、鈀、鎳、鉻等)中毒.我國天然氣能源消費結構比重正逐年遞增,這使得我國對天然氣標準、輸配安全將有著更嚴格的要求.因此,脫除天然氣中的汞,降低天然氣中汞含量,安全開發和利用含汞天然氣具有重要意義[1-2].

天然氣干氣中的汞主要以單質汞形態存在,單質汞具有高揮發性且難溶.目前,控制天然氣汞污染最為可行的技術是化學吸附,改性活性炭用于天然氣脫汞,得到了初步探索.其中,載硫活性炭在國外的初步試驗中顯示出較好的脫汞性能[3-6].載硫活性炭的使用并不改變原有的工藝流程,僅需在天然氣脫水脫碳之后增設脫汞單元,其運行成本較低,工況簡單,國外已進行了中試以及天然氣處理廠的現場測試,現場測試能夠評價吸附劑的效果并進行成本預算,但是較高的測試成本以及有限的測試時間不允許對載硫活性炭脫汞技術的一些關鍵問題進行全面評價.

本文建立了實驗室級別模擬天然氣固定床吸附脫汞實驗裝置,考察載硫活性炭對汞的吸附特性及規律,研究了空速、床層溫度、汞濃度、再生方法對天然氣中汞脫除的影響及其機制,為天然氣脫汞工程化提供基礎性實驗數據.

1 實驗部分

選取一種商業載硫活性炭,記為S-AC.確保樣品規格統一,過篩,選取40～60目粒徑范圍內載硫活性炭作為脫汞吸附劑.采用SSA-4200型全自動比表面積及孔隙度分析儀對載硫活性炭樣品進行N2吸附/脫附分析;采用D8ADVANCE 型X衍射分析儀測定載硫活性炭樣品的物相結構;采用Thermo Fisher Scientific公司的Nicolet is50紅外光譜儀測定活性炭中有機官能團的變化.

圖1為模擬天然氣固定床吸附脫汞實驗裝置.主要由模擬天然氣、汞滲透管、氣體混合器、固定床反應器、氣路系統、尾氣凈化裝置、Hg分析儀等組成.汞蒸氣由置于U型石英管內的汞滲透管(VICI Metronics公司,美國)產生.實驗開始前,先用N2將反應器中的空氣置換出來,后通入模擬天然氣.模擬天然氣部分由西南化工設計院配制的天然氣干氣(主要成分為CH4)組成,分為兩路,一路作為平衡氣體,一路作為汞滲透管的載氣.為減少汞蒸氣的凝結吸附于管路而引起的損失, 管路主要由聚四氟乙烯構成,整個管道系統采用電加熱帶及保溫材料保持恒溫.吸附反應床采用一根內置有篩板的石英管作為固定床反應器,其內直徑為10mm,長為200mm,吸附劑均勻鋪放于內,實驗所用載硫活性炭量均為100mg.尾氣由酸性高錳酸鉀溶液吸收處理后排入大氣.汞監測方法采用EPA推薦的Ontario Hydro方法.

圖1　載硫活性炭脫汞實驗裝置系統示意Fig.1 Schematic diagram of Sulfur-activated carbon for Hg removal

載硫活性炭的脫汞指標用脫汞率η和單位汞吸附量q表示:

式中:Cout為出口汞濃度,μg/m3;Cin為入口汞濃度μg/m3;q為單位質量活性炭汞吸附量,μg/g;Q為氣體體積流量,m3/min;t為吸附時間,min;m為活性炭質量,g;

2 結果與討論

2.1 載硫活性炭的孔結構特性

圖2　S-AC的N2吸附等溫線Fig.2 N2adsorption isotherm of S-AC

圖2為吸附試驗所用樣品S-AC在195.8℃下的N2吸附等溫線.從圖2中可以看出AC呈現I型等溫線,I型等溫線的線型具有微孔填充特征,微孔孔隙發達.在吸附時,大孔和中孔主要作為吸附質的傳輸通道,吸附作用依靠微孔.表1可知S-AC的平均孔徑為0.95nm,略大于汞原子的直徑(約為0.32nm),傳質過程中,汞原子四周被固體孔壁包圍,微孔內孔壁的吸附力場重疊使得吸附勢增強,會提高S-AC對汞的捕集能力[7-8].

表1　S-AC吸附劑的孔結構參數Table 1 Porous structure parameters of S-AC

2.2 空速對汞吸附的影響

圖3為不同空速下對脫汞率的影響,通過體積流速控制,其對應的空速為12000,24000, 36000,48000h-1,符合大部分空塔的空速設計要求.床層溫度80℃,初始汞濃度為22.36μg/m3.圖3中可以看出,相同載硫活性炭使用量下,當空速從12000h-1提高到24000h-1時,其初始脫汞率為91.57％,88.01％,進一步增加空速,脫汞率也有著不同程度的降低.這說明空速對S-AC吸附汞的性能有一定程度影響,碰撞理論認為吸附反應需要分子間發生有效碰撞才能進行,空速增加,意味著減少了單位時間內反應物分子數,降低碰撞機率,從而導致反應速率變化,脫汞率降低.但是,脫汞率隨空速增加下降幅度并不大,從實驗結果看,空速對S-AC脫汞影響的程度較低,即對于氣態單質汞在S-AC上的吸附過程而言,其外擴散過程不是影響吸附效果的重要步驟.

圖3　氣體流速對脫汞率的影響Fig.3 Effect of flow rate on mercury removal rate

2.3 天然氣汞濃度對汞吸附的影響

圖4　天然氣中汞濃度對汞吸附的影響Fig.4 Effect of natural gas mercury concentration on mercury removal rate

圖5　不同汞濃度對汞吸附量的影響Fig.5 Effect of mercury concentration on adsorption for S-AC

圖4為不同初始天然氣汞濃度對脫汞率的影響,我國大多數天然氣中的含汞量在0～50μg/ m3,故實驗選擇的入口汞濃度為21.14,33.45, 50.26μg/m3.床層溫度為80℃,流量為1L/min.從圖中4可以看出,在吸附初始階段,汞濃度的增加,汞的脫除率有所提高,而在吸附中后階段,其脫除率迅速下降,入口汞濃度越高,脫除率下降越快.這是因為汞濃度的增加為氣相汞分子向吸附劑表面傳遞,表面汞分子向內部活性點位擴散提供了驅動力,促進S-AC對汞的吸附短時間內提高了脫汞率.根據碰撞理論的觀點,汞濃度越大,則單位空間內活性分子數量越多,單位時間內有效碰撞機率增加,脫汞率提高,但是由于大量汞分子對活性點位的覆蓋,長時間下脫汞率下降明顯.圖5為不同初始天然氣汞濃度對S-AC單位吸附量的影響.可以看出相同S-AC使用量下,初始汞濃度越高,其吸附量越大.這符合Langmuir和Freundlich吸附等溫方程的描述,活性炭的飽和吸附量隨平衡濃度的增大而增大.

2.4 反應溫度對汞吸附的影響

圖6　氣體溫度對汞吸附的影響Fig.6 Effect of temperature on mercury adsorption

圖7　不同氣體溫度對汞吸附量的影響Fig.7 Effect of temperature on quantity of mercury adsorption

圖6為不同反應床層溫度對脫汞率的影響,初始汞濃度為22.79μg/m3,流量為1L/min,反應床層溫度分別為室溫,40℃,80℃,120℃.從圖6可以看出,隨著床層溫度由室溫升高至80℃,脫汞率呈現上升的趨勢,溫度升至120℃時,脫汞率下降趨勢明顯.圖7為不同床層溫度對S-AC單位吸附量的影響,溫度升高其單位吸附量增加,溫度升至120℃時,其單位吸附量降低.圖中可以看到低溫下S-AC也有著較高的脫汞率,說明S與Hg反應所需的吉布斯自由能低,室溫下反應即可進行,而溫度提升可以提高吸附區域內的分子活化,產生大量具有化學吸附活化能的分子,這一階段,以化學吸附為主導,根據碰撞理論,溫度升高,分子運動速率加快,汞分子與S-AC表面有效碰撞增多,反應速率提高,脫除率增加.而在溫度達到120℃,吸附率明顯降低,這是因為接近了S的熔點,在這個溫度下S的形態與Hg化學氧化反應較慢,吸附較弱,產生負效應.

2.5 載硫活性炭吸附動力學及吸附機制

吸附反應動力學是研究吸附過程和吸附機制的重要方法,它能夠較好的描述吸附過程,預測吸附速率的控制步驟和吸附機制.本文分別利用描述內部擴散的顆粒內擴散模型,外部傳質的準一階動力學模型,主要描述化學吸附準二階動力學模型,Elovich動力學模型對實驗數據進行擬合,從動力學角度分析汞濃度,床層溫度對汞的吸附機制,分析其動力學參數并進行對比,以得到吸附過程控制步驟和機制.

2.5.1 顆粒內擴散模型 顆粒內擴散模型通常用于描述吸附過程中孔道內部擴散,分析反應中控制步驟,根據內擴散速率常數,確定吸附機制.顆粒內擴散方程為[10]:

式中:qt為單位質量汞吸附量,μg/g;kp為顆粒內擴散速率常數,μg/(g·min1/2);C為與邊界層有關的常數,μg/g;t為反應時間,min.

表2為內擴散模型對不同入口汞濃度和溫度的擬合結果.根據圖7和圖9的結果,吸附初始階段吸附速率較快,隨著反應進行,kp不斷增加,但是吸附速率降低不明顯,說明內擴散所起到的限制作用較弱,顆粒內擴散并不是控制吸附過程的主要步驟.載硫活性炭吸附過程通常分為表面吸附和孔道擴散,S-AC表面有大量的活性中心位,故主要發生的過程為表面微孔吸附,顆粒內擴散作用微弱.從表中可以看出汞濃度的增加,溫度的升高,kp不斷提高,內擴散速率常數的增加會影響汞脫除率,這與實驗結果一致.R2越來越小,這說明汞濃度和溫度的增加時,內擴散控制作用不斷減小.

表2　內擴散方程擬合得到參數和相關系數Table 2 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from intraparticle diffusion model

2.5.2 準一階動力學模型 準一階動力學主要描述氣相汞向活性點位之間傳質的過程,如果實驗結果與計算值相關度越高,則說明由外部傳質控制吸附過程,準一級反應動力學方程為[10]:

式中:qe為平衡吸附量,μg/g;k1為準一級吸附反應速率常數,min-1.

從表3中看出不同工況下對實驗結果的擬合明顯優于內擴散模型,這說明相比較內擴散,外部傳質控制吸附過程的作用更加明顯.由表3可知,汞濃度的提高,k1呈現增加的趨勢,說明汞濃度的增加利于S-AC對汞的吸附.汞濃度增加時,R2不斷減小,表明外部傳質控制作用在減弱.而吸附溫度增加,R2值幾乎不變,反應速率常數變化不大,說明溫度對于外部傳質控制幾乎沒有影響.

表3　準一階方程擬合得到參數和相關系數Table 3 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from pseudo-first order kinetic model

2.5.3 準二階動力學模型 準二階動力學模型基于Langmuir吸附等溫方程,其中化學的鍵形成是影響準二階方程的主要影響因子,該過程以化學吸附為主,準二階動力學方程為[11]:

式中:k2為準一級吸附反應速率常數,g/(μg?min); k2qe2可以認為是初始吸附速率.

從表4中可以看出,準二階動力學方程對實驗數據擬合度很高,所有工況的相關系數R2都在0.9998以上,說明盡管傳質限制、內擴散限制作用影響吸附過程,但是化學吸附速率更慢,是整個汞吸附過程的控制步驟,這個結論與Vidic R D[12]的結論一致.從表中也可以看出,汞濃度和溫度的增加可以提高吸附速率,準二階動力學模型基于Langmuir吸附等溫方程,說明在S-AC表面汞的吸附遵循Langmuir吸附等溫方程.

表4　準二階方程擬合得到參數和相關系數Table 4 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from pseudo-second order kinetic model

2.5.4 ELovich動力學模型 Elovich動力學模型基于Temkin等溫方程,常用于描述化學吸附的過程,Elovich方程為[13]:

式中:a為初始吸附速率,μg/(g·min);b為與表面活化能和覆蓋度有關的常數,g/μg.

從表5中可以看出,擬合結果非常好,擬合的相關系數R2均在0.9999以上,驗證了化學吸附速率也就是HgS生成速率是整個吸附過程中的主要控制步驟.表中得知,Elovich擬合的初始吸附速率a值與準二階k2qe2十分相近,說明了結果的準確性,變化情況與準二階擬合結果一致.不同溫度下,與活化能和表面覆蓋度相關的b值減小,說明在汞吸附過程中吸附活化能隨溫度升高而降低.S-AC表面汞的吸附同時也遵循Temkin吸附等溫方程

表5　Elovich方程擬合得到參數和相關系數Table 5 Kinetic data and correlation coefficient R2obtained from Elovich kinetic model

2.6 載硫活性炭吸附機理

2.6.1 載硫活性炭吸附前后的紅外光譜分析

圖8　載硫活性炭紅外光譜分析Fig.8 FTIR curves of S-AC

吸附汞前后的載硫活性炭紅外吸收光譜如圖8所示.可以看出,吸附汞前后的紅外吸收光譜基本相近,譜峰強度相當,說明吸附前后其化學特性并未發生太大改變,區別在于1000～1200cm-1處.圖中各峰的歸屬為:3450cm-1處一個較寬的峰,為羧基的特征峰,是O—H伸縮振動的結果或者是化學吸附的水分子存在.2360cm-1處的峰難以確定,可能是含氮官能團的伸縮振動峰.1550cm-1是羧酸鹽COO-的不對稱的伸縮振動譜峰. 1050～1200cm-1處較寬的譜峰為C=S鍵的伸縮振動峰.從定量分析的角度看,紅外譜峰的相對強度在某種程度上,可以反應其所含有的官能團的濃度.對比吸附汞前后的紅外譜圖,吸附后的C= S處譜峰強度明顯弱于吸附之前,而吸附前C=S鍵譜線峰較寬,說明C,S成鍵時鍵長短,在與汞結合時,所需活化能少,成鍵易斷裂,極易與汞發生反應.可知在吸附汞的過程中,主要是由C=S鍵與汞結合發生作用.

2.6.2 載硫活性炭吸附前后的XRD分析 圖9為載硫活性炭吸附汞前后的XRD譜圖,吸附前后的S-AC的譜圖基本一致,衍射角2θ主要存在26°和43°兩個峰,表明了S-AC的無定形態,同時也說明硫改性的活性炭,負載的物質并非直接以S的晶體形態存在其表面,而主要以非晶體形式存在,即以化學負載為主.比較吸附前后S-AC譜圖,差異在于31.08°的峰,用軟件Jade5.0進行分析,31.08°的峰可以看作是HgS(JCPDS75-1589)的特征峰,證明了吸附汞過程中,負載在活性炭表面的S原子與汞反應生成HgS.

圖9　載硫活性炭XRD分析Fig.9 XRD patterns of S-AC

2.7 載硫活性炭熱脫附及再生性能

2.7.1 S-AC再生過程中汞析出規律 汞脫附及其再生實驗在S-AC達到汞吸附平衡后開始.以流量為1L/min的N2作為保護氣,程序升溫至脫附溫度.圖10為10℃/min的升溫速率下,室溫升至600℃時汞的析出規律.汞析出的初始溫度在200℃,逐漸由單質汞析出表面,當溫度提升至400℃時,有一個明顯的析出峰,這是由于以化學吸附方式附著在S-AC表面的HgS在高溫下吸熱分解,產生大量Hg所引起.當溫度升至500～ 550℃,有一個較弱的析出峰,可能因為溫度接近HgS的升華點,晶型結構較為穩定的HgS升華所引起,也可能是體系中生成的化合物HgSO4被還原而產生,這一現象與Wang等[14-18]的研究結果相吻合.

圖10　10℃/ min升溫速率下汞析出規律Fig.10 Mercury desorption under 10℃/min heating rate

2.7.2 未吸汞和吸汞S-AC熱重分析 S-AC和吸汞S-AC熱重分析的TG和DTA曲線見圖11.樣品1和2從20℃升溫至800℃總的失重率分別為13.22％和17.83％.TG曲線上存在2個明顯的失重階段,第1階段為250～450℃,失重率分別為2.91％和7.17％,第2階段為500～800℃,其失重率幾乎相同,可知汞脫附過程主要發生在250～ 450℃.吸附汞前后的總失重率相減,即得熱脫附汞失重為4.61％,而通過樣品質量和飽和吸附量計算得知樣品吸附汞質量分數為3.75％,汞脫附率為90.26％.

從DTA-1和DTA-2可以看出,在250～ 450℃有明顯的吸熱峰型,DTA-2所需的脫附熱力高于DTA-1,DTA-1的在此范圍內的吸熱峰可能是由于碳硫鍵斷裂所引起,所以在熱脫附過程會造成碳硫官能團的損失.第二階段DTA-1和DTA-2的曲線幾乎重合.在溫度達到600℃之后,失重率明顯增加是因在高溫下S-AC發生了2次碳化,使得TG曲線在600℃后仍呈現高度下降趨勢.

圖11　吸汞和未吸汞載硫活性炭的TG和DTA曲線Fig.11 TG and DTA curves for S-AC(TG-1,DTA-1) And mercury-absorbed S-AC(TG-2, DTA-2)

2.7.3 S-AC再生次數對脫汞性能的影響 圖12為S-AC多次脫附再生后的脫汞效率.可知,再生后S-AC其脫汞率大幅度降低,再生1次的S-AC初始吸附率為55.78％,再生2次的S-AC初始吸附率僅為37.91％,與原樣相比較,相差較大.可以認為脫附過程中,高溫氣氛下破壞了載硫活性炭的表面孔隙結構,燒蝕表面[19-21].而硫化汞的分解伴隨著是硫原子的損失,根據熱重的分析,在高溫下,碳硫官能團并不穩定,這些都會導致載硫活性炭表面活性位點減少,使得脫汞能力降低.

圖12　再生次數對脫汞性能的影響Fig.12 Regeneration frequencies effect on mercury removal efficiency of S-AC

3 結論

3.1 空速對S-AC脫汞影響的程度較低,對于氣態單質汞在S-AC上的吸附過程而言,其傳質(外擴散)過程不是影響吸附效果的重要步驟.

3.2 汞濃度越高,可以促進載硫活性炭對汞的吸附速率和單位吸汞量,但是吸附速率下降較快.實際應用中,可以提高載硫活性炭的使用量來維系一個較高的脫除水準.

3.3 溫度升高可以提高吸附區域內的分子的活化,產生大量具有化學吸附活化能的分子,提高汞的脫除率.溫度過高,則產生負效應.實際工業處理的溫度在80℃左右最優.

3.4 通過內擴散,準一階,準二階,Elovich動力學方程的擬合,HgS生成的速率是汞吸附過程中的主要控制步驟.

3.5 通過對汞熱脫附再生,再生后脫汞性能的考察,熱脫附再生后其脫汞性能下降較快,脫汞能力較弱.故載硫活性炭去除天然氣中的汞應采用一次性吸附工藝,不宜配套再生系統,或需再次增加硫負載.

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Lü Wei-yang, LIU Sheng-yu*, NENGZI Li-chao, WANG Xue-ting, WU Xiao (Air Environmental Modeling and Pollution Controlling Key Laboratory of Sichuan Higher Education Institutes, Chengdu University of information Technology, Chengdu 610225, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：382～389

Abstract：The adsorption performance, influence factors, regeneration method and the adsorption dynamics of the gaseous Hg0 in natural gas removed by commercial sulfur-loaded activated carbon were studied on fixed reacting device. Meanwhile, the removal mercury mechanism of S-loaded activated carbon was put forward by applying characterization methods, including BET, FTIR, XRD and etc. The result showed that the restriction effect of airspeed on removal mercury efficiency was limited. In the initial stage, removal mercury rate and adsorption capacity of element mercury can be raised by increasing mercury concentration. As temperature gets higher, the activated molecule in the system get higher and the removal mercury rate will be promoted. The best effect appeared at 80℃. But when temperature was higher than 80℃, negative effects arose. Dynamic fitting in different stages showed that chemical adsorption was the controlling step of the whole process. Besides, the thermal desorption experiment showed that the removal mercury temperature of s-loaded activated carbon ranged from 300℃ to 450℃, and the absorption capacity of regenerate activated carbon was weakened because of the loss of c-s bond in the regeneration and the surface ablation of activated carbon in the process of twicecarbonization.

Key words：s-loaded activated carbon；natural gas；absorption mechanism；dynamics；desorption

作者簡介：呂維陽(1991-),男,江蘇鹽城人,成都信息工程大學碩士研究生,研究方向為大氣污染控制技術.

基金項目：教育部科學技術重點項目(211157);四川省杰出青年基金(13QNJJ0110);四川省教育廳創新團隊項目(14TD0020);成都市科技局科技惠民技術研發項目(2015-HM01-00127-SF);成都信息工程大學校青年學術帶頭人科研基金(J201513)

收稿日期：2015-08-08

中圖分類號：X51

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)02-0382-08