西安市灞橋燃煤電廠周邊土壤重金屬含量、形態及來源分析

朱媛婕 盧新衛

摘要：本研究選取西安市灞橋燃煤電廠周邊80個表層土壤樣品，測定其中As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V、Zn等11種重金屬含量，然后用修正BCR提取技術測定分析重金屬的賦存形態，最后用多元統計方法分析了重金屬的來源。結果表明：（1）土壤中 11 種重金屬元素的平均含量均超過了陜西土壤背景值，其中Cd、Co和Pb的平均值分別是陜西土壤背景值的5.0、5.6倍和6.6倍，在土壤中存在明顯的富集。（2）元素Mn、Co、Zn和Pb易發生遷移，潛在危害較大，應成為優先防控對象。（3）As、Cu、Cd、Pb主要來源于交通污染源、煤炭燃燒和工業“三廢”排放；Cr、Mn、Ni、V主要來源于成土母質；Ba和Zn受工業排放、交通污染和居民活動的綜合作用的影響，而Co主要受自然與人為因素共同控制。

關鍵詞：土壤重金屬；形態；來源；多元統計

中圖分類號：S153.6+1文獻標識號：A文章編號：1001-4942（2016）10-0110-07

土壤在生態環境中擔任物質與能量交換的樞紐，是不可再生的基本資源。一方面它能為綠色植物和微生物生長提供所需要的環境和營養，另一方面也是環境污染物（如重金屬、多環芳烴和鄰苯二甲酸酯等）重要的源和匯，承載著人類活動帶來的各種污染，對生態環境質量和人體健康產生直接或間接的影響。重金屬是環境中常見的一類污染物，因具有持久性和難降解性被譽為“化學定時炸彈”[1，2]，進入土壤環境中的重金屬難以被微生物降解，并可能滲入地表水、地下水，從而被植物吸收進入作物系統，導致水體、蔬菜和糧食作物污染，最終通過土壤-植物-食品-人類的途徑進入人體，對人體健康造成嚴重威脅。因此，近年來土壤重金屬污染已經引起了社會和學術界的廣泛關注，成為了世界性的嚴重問題[3]。以往的環境分析通常僅對環境介質中重金屬污染物的總量或總濃度進行測定，雖然可以提供受污染的狀況，但大量生物分析與毒理研究[4-6]表明：特定環境中重金屬元素的環境行為和毒性效應，不僅與重金屬的全量有關，而且在很大程度上還取決于重金屬的賦存形態。只依靠重金屬元素的總量往往很難表征其污染物特性和危害，為了準確評價土壤中重金屬污染物的污染程度，還必須分析其具體的形態。本試驗選取西安大唐灞橋燃煤電廠周邊土壤為研究對象，進行重金屬元素As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V和Zn的含量測定及Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V和Zn的賦存形態分析，并運用多元統計分析方法分析其主要來源。

1材料與方法

1.1研究區概況

西安大唐灞橋熱電廠位于西安市東郊灞河與浐河之間（107°40′～109°49′E，33°39′～34°45′N），始建于1951年，是新中國成立后西北地區建成的第一座現代化火力發電廠，是陜西省最大的熱力生產基地和西安地區東部電網支撐點和最大的供熱基地。西安市古稱“長安”，地處陜西關中平原中部，北臨渭河，南依秦嶺，屬暖溫帶半濕潤大陸性季風氣候，雨量適中，四季分明，年平均氣溫13.0～13.7℃，年降水量522.4～719.5 mm，年日照時數1 646.1～2 114.9 h。常年主導風向為東北風，冬季以東北風為主，夏季多西南風，春秋為過渡型，秋似冬，春似夏。西安市主要土壤類型為黃褐土、褐土。

1.2樣品采集及分析方法

在實際調研的基礎上，在一個晴朗的天氣里（這種晴朗的天氣至少持續數周），采用GPS進行精確定位，采集距電廠外邊界100、400、1 000、1 500 m四個圈層上共計80個土壤樣品。為了確保土壤樣品的代表性，在每個采樣點選擇在2 m×2 m方格的4個頂點采集4份土壤樣品，采樣深度為0～20 cm剖面層，現場利用四分法縮分至約1 kg。所采集土壤樣品均裝入聚乙稀采樣袋，貼好標簽，注明采樣點的編號、位置、采樣時間等信息。

所有土壤樣品均在室內陰涼通風處自然風干，挑去其中的石塊、植物根系等雜質，風干后的樣品進行磨碎過20目尼龍篩進行處理。將過篩后的樣品用ZM-1型振動磨研磨10 s，使其粒徑小于200目（0.0749 mm），儲存于聚乙烯樣品袋中并封口用于重金量全量和形態的分析測定。樣品在各個處理環節過程中所使用的器具均為塑料品、木制品和鐵制品，防止對樣品造成污染。

使用電感耦合等離子發射光譜儀（ICP-MS）和原子吸收分光光譜儀（AAS）測定土壤樣品中重金屬元素（As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V和Zn）的含量。同時采用修正的歐共體BCR（community bureau of reference，簡稱 BCR）四步連續提取技術（見表1）、原子吸收分光光譜儀（AAS）測定土壤中重金屬元素（Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V和Zn）的各賦存形態含量，并分析其遷移轉化特征。

2結果與分析

2.1土壤重金屬含量

西安灞橋燃煤電廠周圍土壤中11種重金屬元素的描述性統計分析結果見表2。由分析結果可知，西安灞橋燃煤電廠周圍土壤中As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V和Zn等11種重金屬元素的平均值為28.6、999.9、0.467、59.1、99.1、56.5、944.3、51.6、141.4、126.0、186.4 mg/kg，分別是陜西土壤背景值的2.6、1.9、5.0、5.6、1.6、2.6、1.7、1.8、6.6、1.9、2.7倍，為中國土壤背景值的2.6、2.1、4.8、4.7、1.6、2.5、1.6、1.9、5.4、1.5、2.5倍。元素Ba、Co、Cu、Pb、Zn的平均含量均高于中位值；Mn的平均含量低于中位值，As、Cd、Cr、Ni、V這五種元素的平均含量均接近中位值。偏度與峰度可以描述數據系列的分布形狀與特征，當偏度值<0時表示其分布屬于負偏型或左偏型，>0則為正偏型或右偏型；峰度值<3時表示分布曲線呈平頂峰度，為平頂曲線，>3則為尖頂峰度，是尖頂曲線。計算結果表明灞橋熱電廠周邊土壤中 Ba、Mn、Ni、V含量的偏度值小于零，表明其分布曲線為負偏型，As、Cd、Cr、Cu、Pb、V和Zn含量的偏度值大于零，表明其分布曲線為正偏型。偏度大小順序依次排列為：Cu>Pb>Zn>As>Cd>Cr>Co>V=Ni>Mn ，其中元素Cu、Pb、Zn、As和Cd 的偏度較高，說明這四種元素可能因人類活動影響而產生較大的正偏度[9]。As、Cu、Pb和Zn的峰度值大于3，表示其分布曲線為尖頂曲線，其余7種元素的峰度值小于3，表明其分布曲線為平頂曲線。

變異系數（CV）和標準差主要反映數據系列的離散程度。由表2看出，11種元素的標準差均較大，尤其Ba（含量范圍372.9～1 520.8 mg/kg）、Mn（108.6～1 321.9 mg/kg）、Zn（71.5～ 584.0 mg/kg）的標準差分別為277.1、253.0和126.5，其他元素的標準差大小依次為：Pb>V>Cr>Cu>Co>As>Ni>Cd。Wilding[8] 將變異系數分為高度變異（CV>0.36）、中等變異（0.36>CV>0.16） 和低度變異（ CV<0.16）。各元素的變異系數大小順序依次為：Zn>Cd>As>Pb>Cu>Ba>Co>Mn>Cr>V>Ni，元素Zn、Cd和As屬于高度變異；其他元素均屬于中等變異。從標準差和變異系數看，已分析的11種重金屬元素在電廠周圍土壤中均有富集，受到城市當中人類活動不同程度的影響。

2.2土壤重金屬形態

修正的歐共體BCR四步連續提取法中重金屬賦存形態包括：乙酸可提取態（S1）、可還原態（S2）、可氧化態（S3）、殘渣態（S4）。前三種形態可與“非穩定態”相對應，殘渣態與“穩定態”相對應。“非穩定態”是生物直接有效或潛在有效的重金屬，其含量高低不僅可以表征重金屬的潛在污染特征，同時也表明了重金屬活化遷出的難易程度及其二次污染的可能性。大量研究表明，未受人為污染的環境介質中重金屬元素具有相對穩定的形態組成；而環境介質受到重金屬元素人為污染后，其重金屬元素可提取態含量會明顯增加，由此可以判斷重金屬的人為污染情況[10，11]。

由圖1可知，西安灞橋熱電廠周邊土壤中Co賦存形態順序為S2>S4 ≈ S1>S3，主要以乙酸可提取態（30.8%）、可還原態（33.0%）和殘渣態（30.8%）三態形式存在，可氧化態（5.4%）含量較低；Cu所賦存形態順序為S4>S3>S2>S1，主要以殘渣態（58.7%）形式存在，在非穩定態中可氧化態（26.2%）含量較高；Mn所賦存形態順序為S2>S1>S4>S3，主要以可還原態（35.6%）和乙酸可提取態（29.9%）形式存在，非穩定態含量高達72.6%，對環境的生態影響較大；Pb所賦存形態順序為S4>S2>S3>S1，主要以殘渣態（41.7%）為主，在非穩定態中主要以可還原態（29.0%）和可氧化態（24.3%）形式存在；Zn所賦存形態順序為S4>S2>S3>S1，主要以殘渣態（41.5%）為主，在非穩定態中主要以可還原態（33.8%）形式存在；Ba、Cr、Cu、Ni、V五種元素四種形態的含量都以殘渣態（S4）為主，殘渣態含量分別為67.8%、79.4%、58.7%、68.1%、76.0%，非穩定態含量較低（<50%），可遷移利用的部分含量較小，表明這五種元素相對比較穩定，潛在危害較小。

土壤重金屬元素中非穩定態所占的比例大小依次為：Mn>Co>Zn>Pb>Cu>Ba≈ Ni>V>Cr。可見，元素Mn、Co、Zn和Pb有58.3%～72.6%以上可以發生遷移，易發生二次污染，潛在危害較大，需要優先進行防控。其中在弱酸性條件下元素Co最容易遷移轉化，元素發生遷移轉化的順序依次是Co>Mn>Ba>Zn>Ni>Pb>Cr>Cu>V；在還原性條件下元素Mn最容易遷移轉化，元素發生遷移轉化的順序依次是Mn>Co>Zn>Pb>Ba>Cu>Ni>V>Cr；在氧化性條件下，元素Cu最容易遷移轉化，發生遷移轉化的順序依次是：Cu>Pb>Zn>Cr>Ni>V> Mn>Co>Ba。

2.3土壤重金屬來源分析

多元統計分析中的相關性分析、主成分分析和聚類分析被廣泛運用于重金屬的來源分析[12-15]，利用SPSS 20軟件對電廠周圍土壤環境介質中的重金屬元素之間的相互聯系和規律進行了分析，以對其中的污染物進行來源解析。

2.3.1相關性分析重金屬之間的相關性能為重金屬來源的分析提供有效的信息[13，15]，相關系數可以較好地表征土壤重金屬的相關關系，一般來講，相關系數可以表明其來源途徑的相似性程度，一般相關程度越高，相關系數絕對值越大，污染物的來源途徑越可能相似；相關程度越低，相關系數絕對值越小，污染物的依存關系越弱。

由表3的分析結果可知，在0.01顯著性水平下兩兩呈正相關的有：As-Cd、As-Co、As-Cu、As-Pb、As-V、Ba-Co、Ba-Cr、Ba-Mn、Ba-Ni、Cd-Co、Cd-Cu、Cd-Pb、Cd-V、Co-Cr、Co-Cu、Co-Pb、Co-V、Co-Zn、Cu-Pb、Mn-Ni、Mn-V、Ni-V。在0.05顯著性水平下呈正相關的是Ba-V、Ba-Zn、Co-Mn、Cd-Cr，呈負相關的是Mn-Pb。

2.3.2因子分析經 Kaiser-Meyer-Olkin（0.599）和 Bartlett的球形度（497.014）檢驗，西安市灞橋熱電廠周邊土壤重金屬數據可以做因子分析。利用SPSS 20軟件對這11種重金屬含量做因子分析，結果表明，前三個主成分的累積解釋總方差為83.406%，各個重金屬元素在三個主成分上的載荷如表4所示。

主成分1解釋了總信息的34.028%，As、Cd、Cu、Pb四種元素在第一因子上有很大的正載荷，分別為0.918、0.886、0.898、0.863。這些元素的平均值明顯超過了陜西土壤背景值，分別為陜西土壤背景值的2.6、5.0、2.6、6.6倍，且均具有相對較高的變異系數，分別為44.5%、50.1%、32.5%、33.4%，因此As、Cu、Cd、Pb受到人類活動的影響較大。有研究表明[16，17]，煤炭燃燒和鋼鐵冶煉是元素As的主要來源，研究區范圍內沒有大型鋼鐵冶煉廠，可知燃煤電廠的煤燃燒是元素As積累的重要因素。據統計，我國燃煤電廠動力煤燃燒每年向大氣排放的As約為195.0 t左右[18]，且煤炭燃燒產生的粉煤灰中同時含有部分易揮發的重金屬Pb、Cu、Cd、等[19]，盡管發電廠都有除塵設備，但仍有一定比例的粉煤灰逃逸，它們隨降雨、自由沉降等過程進入土壤[20，21]。四乙基鉛常加入汽油中作為抗爆劑，盡管我國已于2000年開始使用無鉛汽油（含鉛量在0.013 g/L以下的汽油），汽車尾氣中仍然含有少量含鉛的化合物和顆粒物，機動車尾氣排放仍然是鉛污染的主要來源[16，17，22]。Cu被廣泛應用于汽車工業中，如散熱器、汽車板材及其他各種零件（如管路、螺母、接頭）等；Pb-Sn-Cu三元合金鍍層在汽車工業中的應用也越來越多。在汽車運行過程中，Pb、Cu顆粒物或化合物被排放至大氣中[15，22]，通過干濕沉降進入土壤介質。元素Cd的主要污染源是電鍍、采礦、冶煉、染料、電池和化學工業等排放的廢水、廢水、廢渣等。此外，機動車輪胎的磨損，汽油使用、汽車車身磨損以及剎車片的磨損都能夠導致Cd元素的排放[23]。因此主成分1代表了交通污染源、煤炭燃燒和工業“三廢”排放等人為來源。

主成分2解釋了總信息的32.891%，Cr、Mn、Ni、V四種元素在第二因子上有很大的正載荷，分別為 0.732、0.911、0.914、0.891。土壤中重金屬元素Cr、Mn、Ni、V的含量平均值均高于陜西土壤背景值，分別是土壤陜西背景值的1.6、1.7、1.8、1.9倍。一般來說，Cr和Ni是我國土壤污染污染程度最低的重金屬[16，21，24]。然而從土壤重金屬含量水平上看，這四種重金屬均有不同程度的超標，但綜合考慮，四種元素的變異系數（介于19.8%～27.1%之間）相對較低，屬于中等變異。認為主成分2為自然來源，主要來自巖石風化等自然因素，受成土母質的影響。

主成分3解釋了總信息的16.487%，Ba、Co、Zn種元素在第三因子上有較高的正載荷，分別為0.722、0.597、0.832。這些元素的平均值明顯超過了陜西土壤背景值，分別為陜西土壤背景值的1.9、5.6、2.7倍，均存在一定程度的金屬積累。其中Zn的變異系數為67.8%，在11種元素中最高，屬于高度變異，可知元素Zn受到明顯的人為影響。金屬Zn主要用于壓鑄合金（汽車、輕工業、機械行業）、電池業、印染業、醫藥業、橡膠業、化學工業等，Zn與其它金屬的合金也廣泛應用在電鍍、噴涂等行業。Zn是汽車輪胎硬度添加劑，汽車輪胎磨損會釋放含Zn顆粒物或化合物至大氣中[16，17]。有研究表明，城市土壤Zn的累積與居民日常生活廢棄物的排放相關[25]，鍋爐和小煤爐燃煤產生的煙塵、生活污水與生活垃圾的排放也會造成居民區土壤重金屬Zn的累積[26]。相關資料表明，元素Ba被廣泛用于柴油機及其它內燃機的清潔劑、氧化腐蝕劑和制黑煙添加劑，被作為交通污染源的標識元素[27]。元素Co主要用于陶瓷、玻璃、搪瓷等行業的顏料，航空和機械加工的硬質合金制造業以及鋰電池制造等工業活動中[28]。且高濃度值主要集中在工業區和發展成熟、居民活動較多或交通密集的城市區域，因此主成分3是工業排放、交通污染和居民活動的綜合作用。

當同一種元素在不同的主成分上均有相當的載荷時，可認為具備兩種主成分的來源[16，29]。由表4看出，元素Co在三個主成分上均有相當的載荷，認為受到自然地質背景和人類活動的共同控制[16，21]，其中土壤中Co的人為來源主要是煤炭燃燒和其它工業源排放。

2.3.3聚類分析聚類樹狀圖可以形象地反映元素之間的遠近關系，解釋元素之間的內在聯系。研究中利用SPSS軟件對西安市表層土壤重金屬含量做聚類分析，為了保證聚類分析的準確性，首先對分析數據進行標準化處理，然后采用歐氏距離衡量數據之間的距離，并基于Wards法（離差平方和法）繪制所研究的11種元素的樹狀圖，如圖2所示。樹狀圖聚類分析結果表明：灞橋熱電廠周邊土壤中11 種重金屬可以歸為三類，即As-Cd-Cu-Pb、Mn-Ni-V-Cr、Ba-Co-Zn。與主成分分析方法得到的結果一致。

3討論與結論

本研究通過選取西安市大唐灞橋燃煤電廠周邊100、400、1 000、1 500 m圈層的土壤作為調查對象，系統采集了80個土壤樣品，測定了As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V、Zn等11種重金屬的含量，運用修正BCR提取技術分析了Ba、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V和Zn等9種重金屬的賦存形態，并運用多元統計方法分析重金屬的來源，從而得到以下結論：

（1）西安市灞橋燃煤電廠周邊土壤中11種重金屬As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、V、Zn的平均含量分別為28.6、999.9、0.467、59.1、99.1、56.5、944.3、51.6、141.4、126.0、186.4 mg/kg，均高于陜西土壤背景值和中國土壤背景值，所有元素均存在不同程度的富集。其中元素Cd、Co和Pb的平均含量分別是陜西土壤背景值的5.0、5.6倍和6.6倍，是中國土地背景值的4.8、4.7倍和5.4倍，富集較明顯，應引起警惕。

（2）形態分析結果表明：西安市灞橋燃煤電廠周邊土壤中重金屬遷移順序為Mn（72.6%） >Co（69.2%）>Zn（58.5%）>Pb（58.3%）>Cu（41.3%）>Ba（32.2%）≈ Ni（31.9%）>V（24.0%）>Cr（20.6%），有58.3%～72.6% 以上Co、Mn、Pb和Zn可以發生遷移轉化，潛在危害較大，應成為優先防控對象。其中在弱酸性條件下，元素Co最容易遷移轉化，潛在危害最大；在還原性條件下，元素Mn最容易遷移轉化，潛在危害最大；在氧化性條件下，元素Cu最容易遷移轉化，潛在危害最大。

（3）西安市灞橋燃煤電廠周邊土壤重金屬來源可分為三類：As、Cd、Cu、Pb主要來源于交通污染源、煤炭燃燒和工業排放；Cr、Mn、Ni、V主要來源于成土母質；Ba和Zn受工業排放、交通污染和居民活動的綜合作用的影響，Co主要受自然與人為因素共同控制，其中Co的人為來源主要是煤炭燃燒和其它工業源排放。

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