核電廠反應堆壓力容器材料輻照脆化研究進展綜述

岳鵬 劉娟波 成雷 白學剛

摘 要：反應堆壓力容器是核電機組運行中操作條件最為苛刻的部件，長期承受高溫、高壓、快中子的高強度輻照，會出現輻照脆化現象。該文針對核電機組RPV輻照脆化問題，闡述了RPV鋼材料的發展路徑與工藝特點，總結了國產RPV用鋼的研究歷程與應用情況。基于對輻照脆化微觀機理的分析，探討了材料化學成分、微觀組織特性、晶粒尺寸、輻照溫度、中子注量、中子注量率以及中子能譜等因素對韌脆轉變溫度的影響，進一步明確了輻照脆化評價的方法及局限性，討論了參數化預測與結構化預測模型的優缺點。結構化預測模型能夠很好地解釋材料脆化特征與脆化機理之間的關系，對本質上理解輻照脆化效應并改進RPV材料的設計制造具有重要意義。

關鍵詞：反應堆壓力容器；輻照脆化；影響因素；脆化機制；預測模型

Abstract：Reactor Pressure Vessel is a critical component in Nuclear power plant，which usually suffers severest irradiation condition with elevated temperature and pressure，thus displaying irradiation embrittlement phenomenon.Aimed at this problem，the evolution path and process feature of RPV material were firstly reviewed in this article.Besides，the research course and application situation of domestic RPV steel were summarized.Based on the microscopic embrittlement mechanism comprehensive analysis，the affecting factors including chemical composition，microscopic structure，grain size，irradiation temperature，neutron fluence，neutron fluence rate and neutron spectrum on ductile brittle transition temperature were further discussed.Moreover，a detailed description about how to estimate irradiation embrittlement was exhibited to demonstrate its limitations.The strengths and weaknesses of both empirical prediction model and structural evaluation model were also pointed out.The structural evaluation model can well explain the relationship between embrittlement characteristics and mechanism of RPV，which is of great significance for essentially understanding irradiation embrittlement to improve its design and manufacture.

Keywords：Reactor Pressure Vessel（RPV）；Irradiation Embrittlement；Affecting factors；Embrittlement Mechanism；Prediction model

反應堆壓力容器（Reactor Pressure Vessel，以下簡稱RPV）是反應堆中服役條件最為苛刻的部件，長期處于高溫高壓強輻射環境中，一方面作為安全屏障要防止核裂變物質泄漏，用于固定和包容堆芯，將裂變反應限制在一定空間，另一方面需要支撐和引導控制棒，將反應堆芯的熱量導向蒸汽發動機等。作為核電站全壽命周期內唯一不可更換的大型設備，RPV的壽命直接決定了核電機組是否能長周期安全運行。RPV在服役期間要長時間遭受高溫、高壓、快中子（E>1MeV）的高強度輻照，從而出現輻照脆化現象，其失效模式主要為脆性斷裂、蠕變、腐蝕、疲勞與強度過大破壞，是RPV安全運行的首要威脅［1］。本文對RPV材料研究進展、輻照脆化機理及其影響因素、輻照脆化的評價及其預測方法進行綜述，為核電機組RPV輻照脆化的研究提供借鑒與參考，具有重要工程意義。

1 RPV材料研究進展

RPV鋼的開發沿著低強鋼—中強鋼—高強鋼路徑發展。1955年美國第一代輕水堆RPV材料是屬于C-Mn鋼的A212B板材，為改善RPV用鋼的力學性能，在A212B基礎上提高了Mn元素含量、添加了Mo元素，1956年開發形成了Mn-Mo系低合金高強度A302B鋼。在A302B基礎上，通過添加了wt.0.4%～1.0%的Ni元素，1964年開發了Mn-Mo-Ni類型的A302C和A302D板材。1965年，通過真空澆筑、鋼包精煉技術減少溶質元素偏聚、降低磷硫有害元素含量，將熱處理工藝由空冷處理改進為淬火+回火調質處理來細化組織，從而獲得了強度與韌性均良好的新一代A508-2鋼。為了減弱A508-2鋼再熱裂紋敏感性，減少C、Cr、Mo等硬化元素的含量，同時為彌補硬化元素較少造成的強度不足，提高了Mn的含量，降低了P、S、Cu的含量，成功開發了現代應用的A508-3鋼［2］。A533B板材與A508-3鍛件被廣泛應用于在役核電機組RPV中，不同時期主要的RPV用鋼化學成分見下表。

基于核電的發展需要，鋼鐵研究總院、中國核動力研究設計院與中國二重等聯合開展了A508-3的國產化研究。通過對主焊縫與內表面堆焊焊接工藝的研究與材料制造工藝的優化，于1985年前后成功研制了國產RPV用A508-3鋼，從而為大型RPV材料的自主研發以及工程推廣奠定了基礎。中國一重制造的RPV鍛材分別于1998年和2004年向巴基斯坦恰希瑪核電站1期和2期供應。2003年秦山2期機組是國內制造RPV鋼的首次應用。隨后2009年由東方重機生產的RPV鋼用于嶺澳二期百萬kW級2號核電機組。我國核電站RPV鋼已經實現國產化、能夠自主生產，并且大批核電站都采用了國產A508-3鋼來制造RPV。

2 RPV輻照脆化機理及其影響因素

輻照脆化外在表現為韌脆轉變溫度DBTT的升高。研究發現在中子輻照作用下會出現空位點缺陷、間隙原子團簇、位錯環等高密度晶體缺陷，產生的晶體缺陷在輻照作用下加速擴散，通過缺陷的組合與分解在材料中形成點缺陷團、空位—溶質原子聚合體以及位錯環等基體損傷缺陷，從而表現為DBTT升高的輻照脆化效應［3］。研究發現影響RPV脆化的因素主要是自身材料因素和環境因素。前者主要包括材料化學成分、微觀組織特性以及晶粒尺寸等，后者主要包括輻照溫度、中子注量、中子注量率以及中子能譜。

關于材料化學成分的影響，C元素能夠提升RPV鋼的強度，但同時由于C元素是間隙型元素，能夠增強輻照效應而顯著提高DBTT。Ni和Mn元素作用類似，能夠細化晶粒與碳化物而提高淬透性，但實驗表明Ni和Mn也有增強輻照效應的趨勢［4］。Cu元素是對輻照脆化危害巨大的元素，由于Cu的溶解度很小，經中子輻照后Cu元素在基體析出形成富Cu原子簇，會阻礙位錯的滑移而導致材料的脆化。P與S元素也都是有害元素，經中子輻照后P元素會在自由能較低不穩定的晶界及位錯處偏聚，從而造成RPV鋼的脆化［5］。關于材料微觀組織與晶粒尺寸的影響，研究表明鐵素體與上貝氏體混合組織對輻照脆性敏感，而鐵素體與下貝氏體混合組織對輻照脆化敏感性弱。回火馬氏體組織對輻照脆化敏感性弱，而回火鐵素體組織對輻照脆化敏感性強［6］。DBTT隨晶粒尺寸減小明顯減小，越細的晶粒對應的單位體積的晶界面積越大，一方面可以有效降低雜質元素的偏析，另一方面可以促進晶界處缺陷的合并而減少缺陷數量，從而減弱材料的輻照脆化效應。輻照溫度對脆化效應具有重要影響，研究表明在230℃以上輻照效應隨溫度升高而減弱。當溫度升高時，材料中位錯環、間隙原子等缺陷活動能力增強，這些缺陷復合湮滅概率顯著增加，減少了基體材料中缺陷的濃度，同時提高了雜質脆化元素的溶解度，減少沉淀硬化相的析出與雜質元素的偏聚，從而減弱了輻照脆化效應。隨著中子輻照通量的增加，DBTT先增大后逐漸至平穩。這是由于隨著中子注量的增大，晶格原子受中子轟擊次數增多，形成了更多的點缺陷，從而增強了輻照脆化效應。但一般當中子注量達到3×1019n/cm2后，DBTT不再隨中子注量而升高，這很可能是缺陷濃度與缺陷合并湮滅概率取得平衡使得輻照脆化不再發生明顯變化。研究發現當中子注量率小于1×1012n/（cm2·s）時，對Cu含量低的RPV鋼輻照脆化與中子注量率無關。當中子注量率大于1×1012n/（cm2·s）時，不同研究者獲得了不同的結論，既有研究表明中子注量率對輻照脆化無影響，也有研究報道DBTT隨中子注量率增大呈現先減小后增加的規律。

3 RPV輻照脆化評價及預測方法

早期都是在核電機組建設完成后，在反應器內放置與RPV材料完全相同的監督試樣，每隔一定的服役時間，取出監督試樣進行拉伸實驗、夏比V型沖擊實驗而獲得材料力學性能，尤其是DBTT以及增量△DBTT（△DBTT=服役前材料DBTT-服役后材料DBTT）來評價輻照脆化程度［7］。輻照脆化的評估除了監督試樣方法外，發展了改進的測試技術以及小試樣測試技術，鐘巍華等［8］發表了國內外輻照脆化小試樣評價綜述。早期基于A533B、A508-3/16MnD5、20MnMoNi等的實驗數據，美國、法國、日本等國家相繼發展了RG1.99、FIS與FIM、JEAC4201等模型。這些模型是針對特定材料，以DBTT或者△DBTT與化學成分、溫度、輻照通量、輻照時間等參數關聯而獲得參數化半經驗模型，在過去幾十年對保障核電機組RPV的安全運行發揮了重大作用。近年來也有學者采用神經網絡模型［9］對輻照脆化進行了預測，基于對輻照脆化機理的認識，從材料微觀結構的缺陷尺度、位錯密度、元素偏聚特征出發建立了結構化的預測模型。葉想平等［10］基于Johnson-Cook本構關系建立了預測輻照材料斷裂真應變的脆化模型，可以較好地解釋材料脆化機理、材料微觀結構變化與輻照脆化特正量之間的關系。隨著微觀機理表征手段的不斷提高和對輻照脆化機理的深化認識，結構化模型作為一種科學合理的模型有著廣闊的發展前景。

結語

本文分析總結了核電廠RPV材料的研究進展、輻照脆化機理及其影響因素、輻照脆化的評價及其預測方法。影響RPV脆化的因素主要包括材料化學成分、微觀組織特性、輻照溫度、中子注量、中子注量率、中子能譜。早期研究認為輻照脆化的機理是富Cu相、富Mn和富Ni相的溶質沉淀析出與P等雜質元素在晶界的偏聚。隨著現代表征技術的發展，從微觀上進一步明確了RPV在中子輻照作用下會出現空位點缺陷、間隙原子團簇、位錯環等高密度晶體缺陷，這些基體微觀缺陷在宏觀上表現為材料DBTT升高的輻照脆化效應。早期對輻照脆化借助于監督試樣評價，開發快速準確無損或近無損的輻照脆化評估技術是重要的研究方向。對輻照脆化的預測主要有半經驗的參數模型和基于微觀特征的結構化模型，前者模型簡單、對保障核電機組RPV的安全運行發揮了重大作用，后者能夠很好地解釋材料脆化特征與脆化機理之間的關系，對本質上理解輻照脆化效應并改進RPV材料的設計制造具有重要意義。

參考文獻：

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［8］鐘巍華，佟振峰，寧廣勝，等.輻照用小尺寸樣品力學性能表征技術研究進展［J］.原子能科學技術，2019，53（10）：1894-1905.

［9］康靚，孫凱，米曉希，等.基于人工神經網絡的RPV材料輻照脆化預測模型研究［J］.核動力工程，2020，41（6）：92-95.

［10］葉想平，劉倉理，蔡靈倉，等.中子輻照金屬材料的脆化模型研究［J］.力學學報，2019，51（5）：1538-1544.

作者簡介：岳鵬（1989— ），男，漢族，天津人，碩士研究生，助理研究員，主要從事專用設備研制、表面改性技術研究。

*通訊作者：劉娟波（1989— ），男，漢族，甘肅天水人，博士，工程師，主要從事成套裝置承壓設備風險防控研究。