羥丙甲纖維素對(duì)銅污染土-膨潤(rùn)土屏障工程特性的改良效果

葛均健 崔琦 陳兵 劉寧

摘要：土-膨潤(rùn)土屏障作為污染場(chǎng)地隔離保護(hù)的重要手段之一，現(xiàn)已在工程中廣泛應(yīng)用。在土-膨潤(rùn)土屏障中加入羥丙甲纖維素（HPMC），能有效彌補(bǔ)因在重金屬污染環(huán)境中受侵蝕而導(dǎo)致防滲性能衰減的問(wèn)題。通過(guò)自由膨脹試驗(yàn)、掃描電鏡試驗(yàn)、滲透試驗(yàn)、一維壓縮試驗(yàn)與直剪試驗(yàn)，研究銅離子對(duì)膨潤(rùn)土膨脹性能的破壞作用及HPMC的改良作用機(jī)理，并研究高銅離子濃度（50 mmol/L）環(huán)境下不同摻量的HPMC對(duì)屏障材料防滲性能的改良效果及其對(duì)力學(xué)性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明：HPMC可減小銅污染膨潤(rùn)土的團(tuán)聚，并保持膨潤(rùn)土的連續(xù)結(jié)構(gòu)；隨著HPMC摻量的增加，屏障材料受破壞程度變低，防滲性能更好，其滲透系數(shù)k <10-10 m/s；材料壓縮性變大，但抗剪強(qiáng)度略有降低。

關(guān)鍵詞：羥丙甲纖維素；膨潤(rùn)土；滲透；壓縮；剪切強(qiáng)度

中圖分類號(hào)：TU443???? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A???? 文章編號(hào)：2096-6717（2023）06-0165-08

Improvement effect of hydroxypropyl methylcellulose on engineering characteristics of soil-bentonite barrier polluted by copper

GE Junjian1， CUI Qi1， CHEN Bing1， LIU Ning2

（1. State Key Laboratory of Ocean Engineering; Shanghai Key Laboratory for Digital Maintenance of Buildings and Infrastructure， Shanghai Jiao Tong University， Shanghai 200240， P. R. China； 2.Shanghai Shengyi Environmental Technology Co.， Ltd.， Shanghai 200240， P. R. China）

Abstract： Soil-bentonite barrier is one of the most important means to isolate contaminated sites， which has been widely used in engineering practice. Adding hydroxypropyl methylcellulose （HPMC） to the soil-bentonite barrier can effectively make up for the attenuation of its anti-seepage performance in heavy metal environment. A series of experiments including free expansion， scanning electron microscope， permeability， one-dimensional compression and direct shear strength for the destruction of bentonite structure by copper ion， the improvement mechanism of HPMC and the barrier mixing HPMC with different ratios are conducted under high ion concentration （50 mmol/L） environment. The results show that HPMC can reduce the agglomeration of copper contaminated bentonite， keep the continuous structure of bentonite and as HPMC mixing ratio increases， the damage degree of barrier gets lower and the anti-seepage performance becomes better. The mechanical properties of barrier such as the compressibility increases， but shear strength decreases slightly with higher HPMC mixing ratio.

Keywords： hydroxypropyl methylcellulose （HPMC）； bentonite； permeability； compression； shear strength

重金屬冶煉廠未有效處理的大量固液廢棄物會(huì)對(duì)場(chǎng)地造成嚴(yán)重污染[1-2]。若對(duì)污染場(chǎng)地進(jìn)行原位修復(fù)，工程量大、耗時(shí)長(zhǎng)，期間很容易造成污染物向四周遷移[3-4]。因此，工程上一般使用隔離屏障將污染源隔絕，避免其向周邊土體、地下水遷移。其中，土-膨潤(rùn)土隔離屏障因施工簡(jiǎn)易[5-6]、可就地取材（原位土和少量膨潤(rùn)土）[7]、防滲效果好（k<10-10 m/s）[8]、熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性高[9]等優(yōu)點(diǎn)，應(yīng)用最為廣泛。但在某些特定的環(huán)境中，單純的土-膨潤(rùn)土屏障受污染物作用后會(huì)失效[10]，表現(xiàn)為膨潤(rùn)土的蜂窩狀結(jié)構(gòu)被破壞、比表面積縮小、對(duì)基土的包裹性變差、防滲性能下降等，無(wú)法滿足工程要求[11-15]。

在土-膨潤(rùn)土中添加聚合物，使之能夠有效抵抗污染物的破壞，增強(qiáng)其防滲吸附效果。陳延君等[16]用十六烷基三甲基溴化銨作為改性劑改良膨潤(rùn)土，改良后的膨潤(rùn)土對(duì)苯酚和Fe3+的防滲吸附能力大幅提高。孫杰等[17]用陽(yáng)離子聚丙烯酰胺改良膨潤(rùn)土，研究了其對(duì)靛藍(lán)的吸附防滲效果，并對(duì)膨潤(rùn)土的性能進(jìn)行了表征，改良后的膨潤(rùn)土在結(jié)構(gòu)和性能上明顯優(yōu)于未改良膨潤(rùn)土。Fehervari等[18]用碳酸甘油改良膨潤(rùn)土，使其在高濃度氯化鈉和氯化鈣溶液中依然保持良好的防滲性，相較于未改良膨潤(rùn)土，其滲透系數(shù)低約一個(gè)數(shù)量級(jí)。土-膨潤(rùn)土作為隔離屏障，會(huì)受到高壓荷載或剪切應(yīng)力，所以也要有良好的壓縮特性和抗剪強(qiáng)度特性[19-23]。Malusis等[24]在膨潤(rùn)土中添加活性炭，增強(qiáng)了隔離屏障的可壓縮性和耐久年限。范日東等[25]研究了高嶺土-膨潤(rùn)土屏障與硝酸鉛作用后的物理性質(zhì)、壓縮固結(jié)特性等，并引入歸一化孔隙比進(jìn)一步評(píng)價(jià)壓縮特性。劉松玉等[26]基于試驗(yàn)數(shù)據(jù)，定量評(píng)價(jià)鹽溶液作用下土的壓縮指數(shù)的控制因素，并建立基于物理性質(zhì)指標(biāo)的預(yù)測(cè)公式。

膨潤(rùn)土具有選擇性吸附的特點(diǎn)[27]，不同價(jià)數(shù)、濃度的離子對(duì)膨潤(rùn)土的性能影響也存在差異[28-29]。上述研究通過(guò)有機(jī)/無(wú)機(jī)物等改良土-膨潤(rùn)土屏障，并研究了多種污染物對(duì)屏障滲透、壓縮和耐久等方面的作用。但針對(duì)使用有機(jī)纖維醚、高濃度重金屬環(huán)境和剪切強(qiáng)度特性等方面，并沒(méi)有進(jìn)行系統(tǒng)性研究。筆者使用銅離子溶液代表重金屬污染物，使用羥丙甲纖維素（HPMC）改良土-膨潤(rùn)土屏障材料。在不同濃度銅離子溶液中進(jìn)行膨潤(rùn)土的自由膨脹試驗(yàn)，并觀察其微觀結(jié)構(gòu)，證明銅離子對(duì)膨潤(rùn)土結(jié)構(gòu)的破壞性；將50 mmol/L銅離子濃度為典型濃度值，在此濃度下對(duì)HPMC改良的土-膨潤(rùn)土屏障材料，進(jìn)行一系列滲透、壓縮和直剪等試驗(yàn)，探究HPMC對(duì)受銅離子污染的土-膨潤(rùn)土屏障材料防滲性能的改良能力，以及對(duì)壓縮和抗剪強(qiáng)度的作用規(guī)律。

1 試驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)材料

一般工程中，土-膨潤(rùn)土屏障的基土材料就地取材，各不相同。試驗(yàn)選用過(guò)1 mm篩、級(jí)配較差的普通細(xì)砂，模擬最不利工況。試驗(yàn)用砂（S）的級(jí)配曲線與物理特性參數(shù)如圖1、表1所示。

試驗(yàn)用膨潤(rùn)土（B）選用商用鈉基膨潤(rùn)土，其物理特性參數(shù)如表2所示。

試驗(yàn)采用CuSO4·5H2O晶體與去離子水配置銅離子溶液。晶體購(gòu)自國(guó)藥集團(tuán)，純度≥99.9%，當(dāng)溶液濃度為50 mmol/L時(shí)，pH值為4.39。

試驗(yàn)采用的HPMC屬非離子型纖維素醚類（H），具有增稠、黏合等特性，且有著良好的pH和溫度穩(wěn)定性，不與重金屬反應(yīng)，水溶性和黏度適中，能夠防止屏障材料開(kāi)裂等優(yōu)點(diǎn)，常用在建筑材料等行業(yè)。其性質(zhì)如表3所示。

1.2 試驗(yàn)步驟及試樣基本性質(zhì)

1.2.1 試驗(yàn)步驟

1）自由膨脹試驗(yàn)。配置濃度為0、5、10、20、40、50、75、100 mmol/L的銅離子溶液，分別取各濃度溶液80 mL倒入100 mL量筒，取烘干的膨潤(rùn)土5 g，分10次放入量筒中，待穩(wěn)定后觀察膨潤(rùn)土的體積。進(jìn)行兩次平行試驗(yàn)，結(jié)果取平均值。根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果，選定典型銅離子濃度。

2）掃描電鏡試驗(yàn)。將膨潤(rùn)土放入清水和銅離子溶液中，將HPMC-膨潤(rùn)土放入銅離子溶液中，充分?jǐn)嚢瑁o置。取出部分試樣進(jìn)行真空凍干、噴金處理，并使用掃描電鏡觀察其微觀結(jié)構(gòu)，確認(rèn)銅離子對(duì)膨潤(rùn)土的破壞作用，以及HPMC對(duì)銅污染的膨潤(rùn)土試樣的改良機(jī)理。

3）制樣。屏障材料由HPMC（H）、膨潤(rùn)土（B）和砂（S）按一定比例混合制成（HBS）。首先將HPMC與膨潤(rùn)土混合（HB），后將HB經(jīng)2 h振蕩搖勻；將HB與砂混合（HBS），攪拌均勻。分別編號(hào)為HBS-0、HBS-2、HBS-6、HBS-10。

其中，HPMC的摻量，HB質(zhì)量與砂質(zhì)量比，根據(jù)式（1）、式（2）計(jì)算。

式中：XHB=0、2%、6%、10%；XHBS=10%；MH為HPMC干粉質(zhì)量；MB為膨潤(rùn)土烘干后質(zhì)量；MHB為HPMC-膨潤(rùn)土混合質(zhì)量；MS為干砂質(zhì)量。

4）一維壓縮試驗(yàn)。配置典型濃度的銅離子溶液，按施工坍落度要求，取液限的1.5倍溶液加入到HBS中，充分?jǐn)嚢瑁o置48 h，使HBS與溶液充分反應(yīng)。將屏障材料分多次填入環(huán)刀，抹平后進(jìn)行真空飽和，排出氣泡。將試樣放入固結(jié)滲透儀，加載序列為12.5、50、100、200、300、400、500、600 kPa。

5）變水頭滲透試驗(yàn)。待試樣在各級(jí)壓力下沉降穩(wěn)定后，測(cè)定滲透系數(shù)。試驗(yàn)期間保持室內(nèi)恒溫恒濕，使試樣性質(zhì)、水的黏度系數(shù)等因素不變。試樣高度根據(jù)壓縮固結(jié)變化而定。

6）直剪試驗(yàn)。對(duì)不同HPMC摻量的試樣進(jìn)行固結(jié)不排水快剪試驗(yàn)，剪切速率為0.8 mm/min，測(cè)試試樣抗剪強(qiáng)度。

1.2.2 試樣的基本性質(zhì)

試樣物理特性參數(shù)如表4所示。

2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 自由膨脹試驗(yàn)

圖2為5 g膨潤(rùn)土顆粒在不同濃度的銅離子溶液中的自由膨脹結(jié)果，并以Vx表示銅離子濃度為x mmol/L時(shí)的自由膨脹體積。膨脹體積隨離子濃度的變化大致可分為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ三個(gè)階段：第Ⅰ階段，離子濃度從0增至20 mmol/L，膨脹體積降幅較大，V20大約為V0的46.5%；第Ⅱ階段，離子濃度增至50 mmol/L，此階段膨脹體積小幅降低，V50約為V20的75%；當(dāng)離子濃度超過(guò)50 mmol/L時(shí)，進(jìn)入第Ⅲ階段，此時(shí)，隨著離子濃度的增大，膨脹體積幾乎不變，離子濃度增大一倍，體積僅減小13%。此外，將HPMC摻量為2%、4%、6%、8%、10%的膨潤(rùn)土樣放入50 mmol/L的銅離子溶液中，其膨脹體積如圖中紅線所示，相較于未添加HPMC的膨潤(rùn)土樣，添加2%的土樣膨脹體積從15 mL升至21 mL，增幅為40%；且隨著HPMC摻量越高，膨潤(rùn)土膨脹體積越大，受銅離子破壞作用越小。

由此可見(jiàn)，重金屬離子對(duì)膨潤(rùn)土的膨脹性破壞效果明顯。僅當(dāng)濃度較低（<20 mmol/L）時(shí)，膨潤(rùn)土膨脹性即可大幅衰減；當(dāng)濃度超過(guò)50 mmol/L時(shí)，膨潤(rùn)土的膨脹性能幾乎完全被破壞。根據(jù)雙電層理論，K的倒數(shù)為雙電層厚度，K與離子濃度n、離子價(jià)數(shù)Z的關(guān)系式可以表示為

式中：e 為電子電荷；ε 為電容率；k 為玻爾茲曼常數(shù)；T 為熱力學(xué)溫度。在高濃度的銅離子溶液中，膨潤(rùn)土雙電層中的Na+被Cu2+置換，離子價(jià)數(shù)增大，K 值變大，雙電層厚度減小。從而膨潤(rùn)土顆粒的蜂窩狀結(jié)構(gòu)被破壞，產(chǎn)生團(tuán)聚現(xiàn)象，孔隙變小，吸水能力減弱，膨脹率降低。

圖3（a）為清水中膨潤(rùn)土的250倍微觀結(jié)構(gòu)圖。膨潤(rùn)土顆粒搭接呈蜂窩狀結(jié)構(gòu)，存在大量孔隙，膨潤(rùn)土膨脹率較高。圖3（b）為50 mmol/L銅離子溶液中膨潤(rùn)土的200倍微觀結(jié)構(gòu)圖。在銅離子的作用下，膨潤(rùn)土蜂窩狀結(jié)構(gòu)被破壞，土顆粒收縮形成土團(tuán)結(jié)構(gòu)，且土團(tuán)分散不相連，膨脹體積變小。圖3（c）為50 mmol/L銅離子溶液中HPMC改良膨潤(rùn)土的200倍微觀結(jié)構(gòu)圖。HPMC溶解后，形成的凝膠將膨潤(rùn)土顆粒包裹，一定程度上抵抗銅離子對(duì)膨潤(rùn)土的破壞，并使輕微團(tuán)聚的土團(tuán)相連，使膨潤(rùn)土仍為連續(xù)結(jié)構(gòu)，保持一定的吸水膨脹能力，膨脹體積相較于未改良的污染膨潤(rùn)土變大。

2.2 一維壓縮試驗(yàn)

圖4為不同HPMC摻量試樣的一維壓縮試驗(yàn)的e-lg p曲線。由圖可見(jiàn)，隨著HPMC摻量的增大，試樣的壓縮性越大。在50 kPa固結(jié)壓力之前，HBS-0、HBS-2、HBS-6孔隙比小幅變小，HBS-10的孔隙比變化略大。在此階段，試樣中的大量銅離子溶液排除，試樣發(fā)生壓縮固結(jié)。隨著固結(jié)壓力的增大，e-lg p曲線逐漸進(jìn)入直線階段。根據(jù)圖4計(jì)算試樣的壓縮模量與壓縮指數(shù)，結(jié)果如圖5所示。

圖5中為不同HPMC摻量試樣的壓縮模量Es與壓縮指數(shù)Cc變化關(guān)系。由圖5可見(jiàn)，隨著HPMC摻量越高，試樣的壓縮模量越小，壓縮指數(shù)越大，試樣可壓縮性越大。相較于HBS-0的試樣，HBS-10試樣壓縮模量下降約34%，壓縮指數(shù)增大了近4倍，可壓縮性能大幅提高。當(dāng)HPMC摻量超過(guò)6%時(shí)，存在不能與膨潤(rùn)土相互結(jié)合的余量，由于HPMC具有較強(qiáng)的吸水保水性能，溶解后吸附大量水，這部分水計(jì)算在孔隙比中，試樣壓縮時(shí)，吸附水受壓擠出，壓縮系數(shù)與壓縮指數(shù)變化幅度較之前更大。

圖6為各試樣固結(jié)的孔隙比變化圖。從圖中可看出，相較于HBS-0，HBS-2的孔隙比變化量明顯增大，此結(jié)果與表4給出的試樣基本性質(zhì)情況相同，添加2%HPMC后，試樣含水率從26.0%提高至36.3%。且隨著HPMC摻量的增大，試樣的孔隙比變化值越大。

綜合圖4、圖5、圖6，隨著HPMC摻量的增大，膨脹性越好，孔隙比變化量越大，可壓縮性增強(qiáng)，屏障材料對(duì)銅離子的破壞作用抵抗性越高。HPMC溶解后的溶液與膨潤(rùn)土顆粒相結(jié)合，使膨潤(rùn)土顆粒依然有較強(qiáng)的吸水膨脹能力。

2.3 直剪試驗(yàn)

對(duì)不同HPMC摻量的試樣（增加HBS-4與HBS-8兩組試樣）進(jìn)行直剪試驗(yàn)，黏聚力值的變化如圖7所示，由于試樣中黏土質(zhì)量占比較低，黏聚力較小，砂-膨潤(rùn)土試樣黏聚力在6 kPa左右。隨著HPMC摻量越高，其黏聚力越小，且基本呈線性變化關(guān)系。HPMC摻量為10%時(shí)，黏聚力降至4.4 kPa，相較于未改良膨潤(rùn)土黏聚力下降約25%。黏聚力主要來(lái)源于顆粒間的靜電力和范德華力，隨HPMC摻量增大，膨潤(rùn)土受銅離子破壞作用小，土顆粒分散，粒間間距變大，單位面積上土粒接觸點(diǎn)變少，粒間黏聚力減弱，使黏聚力變小。

不同HPMC摻量試樣內(nèi)摩擦角的變化如圖8所示，砂-膨潤(rùn)土試樣的摩擦角約為33.5°，隨著HPMC摻量的增大，內(nèi)摩擦角小幅減小，且同樣呈現(xiàn)線性變化關(guān)系。

由表4可知，隨HPMC摻量增大，試樣孔隙比越大，土顆粒越稀疏，且由于改良膨潤(rùn)土對(duì)砂顆粒的緊密包裹作用，使砂顆粒的磨圓度變大，顆粒之間的咬合與摩擦作用減弱，內(nèi)摩擦角變小。

屏障材料的抗剪強(qiáng)度隨著HPMC摻量增大而逐漸變小，但影響程度有限，在工程中可以忽略不計(jì)。

2.4 滲透試驗(yàn)

圖9所示為不同HPMC摻量的試樣的e-lg k曲線圖，圖10為試樣在600 kPa固結(jié)壓力下的滲透系數(shù)圖。

結(jié)合圖9、圖10可以看出，受銅離子污染的試樣，其初始滲透系數(shù)在10-8 m/s量級(jí)。試樣的滲透系數(shù)隨著孔隙比的減小、HPMC摻量的增加而減小。對(duì)于未改良的試樣，緊密壓實(shí)后，其滲透系數(shù)最小可降至2×10-10 m/s，而改良后的試樣滲透系數(shù)可降至4×10-11 m/s。對(duì)于改良的試樣，同一孔隙比情況下，HPMC摻量越高，滲透系數(shù)越小。如e=1.1時(shí)，HBS-2試樣滲透系數(shù)k≈1×10-9 m/s，HBS-6試樣 k≈2×10-10 m/s，降低近一個(gè)數(shù)量級(jí)，HBS-10試樣k≈4×10-11 m/s，完全可滿足工程防滲需求的10-11 m/s。

對(duì)于土-膨潤(rùn)土屏障材料，膨潤(rùn)土顆粒吸水膨脹后堵塞砂顆粒之間的透水通道，但由于銅離子的破壞作用，膨潤(rùn)土膨脹性降低，膨脹量銳減，形成團(tuán)粒，無(wú)法有效填充砂顆粒間隙，防滲性能隨之減弱。HPMC溶解形成凝膠，可將膨潤(rùn)土顆粒包裹、相連，形成一層土膜，使其仍保持一定的吸水膨脹性能；HPMC溶解釋放的羥基等官能團(tuán)亦能與銅離子結(jié)合，降低侵入膨潤(rùn)土顆粒的銅離子濃度，保障防滲性能達(dá)標(biāo)。

3 結(jié)論

1）銅離子濃度達(dá)到50 mmol/L時(shí)，膨潤(rùn)土膨脹性幾乎被完全破壞，顆粒團(tuán)聚。在膨潤(rùn)土中添加HPMC，可有效抵抗銅離子破壞作用，使之依然有較強(qiáng)的連續(xù)性和膨脹能力。同時(shí)，HPMC可使土-膨潤(rùn)土飽和密度變小，含水率、孔隙比變大。

2）HPMC能大幅提高受銅離子污染的土-膨潤(rùn)土屏障材料的壓縮固結(jié)性能，且HPMC摻量越高，壓縮性能越好。

3）HPMC可使土-膨潤(rùn)土屏障材料的黏聚力和內(nèi)摩擦角基本呈線性趨勢(shì)變小，即抗剪強(qiáng)度小幅下降。

4）高濃度銅離子污染會(huì)使土-膨潤(rùn)土屏障材料的滲透系數(shù)增大兩個(gè)數(shù)量級(jí)至10-8 m/s。HPMC可使防滲性能有效提高，滲透系數(shù)可降至10-11 m/s。

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