水平表面上多機理作用下氣溶膠沉積特性數值分析

吳世先,朱　輝,齊　燦,亢燕銘*(.桂林航天工業學院建筑環境與能源工程系,廣西 桂林 54004；.東華大學環境科學與工程學院,上海 50090)

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水平表面上多機理作用下氣溶膠沉積特性數值分析

吳世先1,朱輝2,齊燦1,亢燕銘2*(1.桂林航天工業學院建筑環境與能源工程系,廣西 桂林 541004；2.東華大學環境科學與工程學院,上海 510090)

摘要：采用離散隨機模型模擬了水平表面上氣溶膠粒子沉積的微觀過程.基于隨機游走方法,求解了微粒在布朗擴散和外場遷移兩種輸運機制耦合作用下的運動軌跡,分析了沉積物形結構特征與微粒輸運機制間的作用關系,并討論了不同沉積機制和粒徑分布下的表面沉積水平.結果表明,低Pe數下沉積物形態呈現疏松的粉塵絮團結構,而在高Pe數下沉積物則表現出較為緊密的堆積結構.不同沉積機制下粒子沉積形態結構的差異取決于微粒運動軌跡的隨機強度;水平表面最大沉積微粒數存在一上限值,且與微粒輸運機制和粒徑分布均有關.

關鍵詞：氣溶膠沉積；隨機模型；水平表面；粒徑分布；微觀形態

* 責任作者, 教授, ymkang@dhu.edu.cn

氣溶膠粒子在水平表面上的沉積是實際中常見的現象.如在室內墻壁、地板和家具表面,工業超凈車間的工作臺面或被加工的電子元器件表面,通風管路的壁面以及其他類似平面上的沉積污染等[1–5].當氣溶膠粒子沉積于通風系統的各種表面上時,可造成室內環境污染[6].在電子元件與半導體器件制備過程中,氣溶膠粒子的附著沉積可導致產品的成品率降低等問題[7].由于氣溶膠粒子的沉積污染與大氣環境密切相關,在我國城市大氣環境霾污染加劇的背景下[8–11],并考慮到上述問題的沉積污染機理相似,故研究固壁表面氣溶膠粒子的沉積特性便顯得十分重要.

一般情況下,氣溶膠粒子在固壁上的沉積受重力、溫度梯度、布朗擴散及靜電力等機理的共同影響[12–13].當考慮粒子受溫度梯度效應作用(即熱泳力)時,Talbot等[14]給出了熱泳力與溫度梯度的關系式.Goren[15]和Hals等[16]在研究了平板邊界層流內粒子熱泳沉積現象時,考慮了擴散和熱泳力的耦合效應.Ye等[17]和Abarham等[18]則以數值分析法考察了軸對稱流場下熱泳力對粒子沉積速率的影響[17–18].然而,上述研究均集中于粒子在不同沉積機理下的沉積速率及沉積量分布等宏觀參數的分析,無法給出固體表面氣溶膠沉積后所表現出的微觀形態結構等重要信息.實驗研究表明[19–20],表面沉積存在單層沉積和多層沉積兩種典型的沉積方式.單層沉積過程中粒子僅與沉積表面發生力學接觸,且粒子以稀疏,非均勻狀態分布于沉積表面.而對于多層沉積方式,粒子不僅與表面發生直接接觸,且相互之間也存在接觸行為,從而導致沉積物的形態結構完全有別于原始粒子.因此,在評估器件表面粒子沉積的風險時或采用某種措施清除通風系統內壁表面粒子沉積污染時,有必要考慮沉積物的微觀形態結構及沉積物形態結構與沉積機理的內在關聯,以便給出更為準確的風險估計和采用更為有效的粒子清除方案.

本文將從氣溶膠粒子擴散輸運方程出發建立粒子沉積計算模型,應用隨機游走方法求解粒子運動軌跡.通過追蹤單個粒子運動過程中的空間和時間信息動態再現粒子沉積過程的物理圖像,從微觀角度考察粒子沉積形態結構演變的物理機制和表面粒子沉積分布的微觀特征,為上述各類水平表面粒子沉積風險估計和有效的粒子沉積污染清除技術研究提供必要的理論依據.

1　物理模型

對于房間內表面、潔凈車間工作臺面和元件表面,所考察粒子空間范圍都相對較大,故可以將問題簡化為圖1所示的二維情形下水平表面上的氣溶膠粒子沉積過程.由于實際沉積過程中粒子與壁面之間、粒子相互之間的力學行為十分復雜,為獲得明確的粒子沉積形態特征和分析結果,對物理模型作如下基本假設:假設環境為近似靜風條件(如通風房間人員所在區域和工業潔凈室),即忽略環境中氣流運動對粒子輸運行為的影響,重點考慮粒子在分子擴散和外場力(重力、電場力及熱泳力)聯合作用下的耦合沉積行為;假定進入計算區域的粒子為球形粒子,且具有相同的物性參數;考慮大多數情況下考察面所處環境中顆粒物濃度較低,故忽略粒子輸運過程中可能發生的碰撞、凝并等動力學行為.

圖1　水平表面上粒子沉積模型Fig.1　Model of aerosol deposition on a horizontal solid surface

在上述假定條件下,水平表面粒子輸運方程可表示為式(1):

式中:n為計算域中粒子數濃度,個/m3;υa為粒子的外場遷移速度,m/s,包括重力沉降速度、靜電遷移速度及熱泳遷移速度等;D為粒子的熱擴散系數,m2/s,可由式(2)求出[21].

式中:k為Boltzmann常數,k = 1.38×10?23J/K;T為熱力學溫度,K;dp為氣溶膠粒子直徑,m;μ為空氣的動力學黏度,Pa?s;Cs為Cunningham滑移修正系數,用于修正粒子與空氣分子間的滑移作用,由式(3)給出[22].

式中:λ為空氣分子平均自由程,由分子運動論的相關理論導出[23].

式中:da為空氣分子直徑,m;P為空氣壓強, Pa.

引入如下無量綱參量:

則粒子的輸送方程可改寫為如下無量綱形式:

式(5)中l為特征長度,本文取為粒子運動網格長度, 即l = 1;n0為室內環境空氣中的背景粒子數濃度.

采用中心差分格式將式(6)作離散化處理后,并令空間網格步長δX=δY=Δ,則得到如下無量綱代數方程組:

將式(7)～式(9)代人式(6),并令Δ = 1,則有:

設粒子當前的空間位置為(X, Y),則下一時刻粒子在各方向的遷移概率分別記PX+1,Y、PX?1, Y、PX?1,Y和PX,Y?1,見圖1所示.

根據文獻[24—25]的討論結果,二維空間中的粒子遷移概率與粒子的濃度滿足如下關系:

比較式(10)和式(11)容易得到粒子在各個方向上的遷移概率計算式為:

由式(5)和式(12)可知,若未受布朗擴散作用,粒子將垂直于沉積表面作直線運動.因此,若給定了初始位置,則粒子到達沉積表面的位置點亦是確定的;但當粒子粒徑小于1μm時,布朗擴散運動開始顯現,并隨著粒徑減小而增強,由于粒子的擴散運動是一種隨機運動,故粒子到達沉積表面的位置點是不確定的.上述各式中的無量綱Pe數正好反映了粒子這兩種運動的相對強弱.

數值求解時,假定粒子的初始位置在釋放平面上隨機產生(圖1),一旦粒子的初始位置確定后,則粒子依據式(12)給出的遷移概率在計算區域運動.若粒子與沉積表面或已沉積粒子發生碰撞,則粒子粘附;當粒子運動至周期邊界時,則該粒子以相同運動方向從另一周期面上相同y值處進入計算區域.

2　結果與討論

現利用上述模擬方法對水平表面粒子沉積過程進行數值模擬.考慮實際室內環境中懸浮粒子來源的多樣性,粒子的物理特性(粒子大小、粒度分布等)亦表現出差異性[26–27], 故選取2種粒徑分布作為代表,考察沉積物形態結構演變的物理機制和粒子沉積分布特征.

表1　不同粒徑粒子的沉積速度及對應的Pe數值Table 1　Deposition velocity of aerosol particle with different sizes and Peclet numbers

表2　模擬工況及計算參數值Table 2　Values of parameters used in simulated runs

如前所述,Pe數表征粒子作確定運動(重力、靜電力及熱泳力)和布朗擴散隨機運動的相對大小.本文正是關注粒子這兩種運動強弱(即Pe大小)對粒子沉積微觀行為的影響,而影響粒子確定運動方式的物理參數,如粒子的密度、環境溫度、電場強度等則包含在Pe數表達式中的分子項,影響粒子擴散運動的物理參數則包含在Pe數表達式中分母項.大多數情形下,靜電力和熱泳力可忽略,故只考慮粒子重力沉降速度,為便于問題討論,表1給出了不同粒徑粒子的重力沉降速度、擴散速度以及Pe數值.模擬中所設定的工況及參數值列于表2中.表中1μm視作小粒子上限,2μm作為大粒子代表.

2.1沉積物形態結構特征

圖2給出了不同Pe數下2種粒徑分布工況下沉積物形態結構圖.為清楚地表示出沉積物內部的微觀形態結構,圖2中僅顯示長度區間為200μm (L)沉積表面上的沉積物形態結構.

圖2　不同Pe數下的粒子沉積物形態結構Fig.2　Morphologies of deposited particles for different Peclet numbers

對比圖2(a)和圖2(b)可看出,大粒子的存在并未影響到沉積物形態結構對Pe數的依賴關系,隨著Pe數增大,沉積物形態結構由疏松的絮團結構逐漸向緊密的堆積結構演變.圖2的結果還表明,較小的Pe數情形下(Pe＜0.1),粒子直接沉積在表面的數量較少,更多的粒子是沉積在已沉積的粒子上并形成空間尺度較大的粉塵絮團結構.在大Pe數情形下(Pe＞100),直接沉積在表面的粒子數明顯增多,沉積物的堆積也相對較為緊密.因此,處在沉積物上層的粒子發生再懸浮的可能性較大,而處在沉積層中的粒子因受氣流的剪切力較小或不受氣流作用,不易出現懸浮現象.此外,不同Pe數下粒子在沉積表面上的分布均表現出非均勻性,沉積表面上的某些局部區域沉積的粒子數較多,而有些區域無粒子沉積.

為說明不同Pe數下沉積物形態結構差異的內在機制,根據表1給出的不同粒徑粒子的Pe數計算結果,圖3給出上述幾種Pe數下粒子的運動軌跡.

圖3　不同Pe數的粒子運動軌跡Fig.3　Trajectories of Particles with different Pe

可見,Pe=0.05時粒子的運動軌跡表現出強烈的隨機游走特性,正由于小Pe數下粒子強烈的隨機運動,故一旦表面沉積上粒子,則該沉積粒子相比其他未被粒子沉積區域具有更大的幾率與隨后的作隨機運動粒子發生碰撞.因此,該沉積粒子極易形成較大尺度的粉塵絮團結構;當Pe=100 時,粒子運動軌跡呈直線,擴散作用幾乎消失,沉積物中粒子的空間分布表現出較好的均勻性;對中等Pe數(0.05＜Pe＜100),沉積物形態呈現為過渡結構.

2.2表面沉積粒子數

從圖2給出的沉積物形態結構中可直觀察覺到不同Pe數下,直接沉積在表面上的粒子數有所差異.當評估粒子沉積對器件表面可能造成的損傷和潛在腐蝕時,則更多地關注與表面發生直接接觸的粒子數量,故以下將討論直接沉積于表面的粒子數與粒子輸運機制和粒徑分布的關系.

圖4給出了3種不同大小Pe數下直接沉積在水平表面上的粒子數NS隨釋放粒子數NG變化的定量關系曲線,其中NS為統計沉積面長度為400μm上的粒子數.圖4(a)表示單一粒徑粒子(dp=1μm)沉積情形,圖4(b)和圖4(c)分別為表2所示的兩種模擬工況.

圖4　表面沉積粒子數NS隨釋放粒子數NG的變化關系Fig.4　Relationships between number of particles deposited on the surface and number of released particles

由圖4(a)可看出,在沉積初始階段,直接沉積在表面上的微粒數NS隨釋放微粒數NG呈迅速增加關系,隨后增加速度放緩并最終維持在某一定值(稱為最大表面沉積微粒數NS,max),且該值隨著Pe增大而增大.如Pe=0.05時,NS,max=45,而當Pe增加至1000時,則NS,max=82,這一模擬結果與圖2所示的沉積物形態結構的觀察結果相一致.

上述NS隨NG的變化關系還反映出,在沉積的最初階段,所有產生的粒子均可直接沉積在表面上,不存在粒子相互堆積現象,可將這一階段稱為單層沉積(圖中的灰色區域).在單層沉積階段,NS～NG的關系為近似線性且幾乎不受Pe數影響;隨著表面沉積粒子數的增加,粒子間的相互堆積作用加劇,更多的粒子趨于沉積在已沉積的粒子上,粒子的沉積行為逐漸向多層沉積演變.在沉積過程的后期階段,NS不再隨NG增加而增大,這表明所有參與沉積的粒子均沉積在已沉積粒子上,而沉積表面無法再接觸到新的粒子,此階段為多層沉積階段.處于這兩個階段的中間區,則可視為過渡階段.

圖5　三種粒徑分布下最大表面沉積粒子數NS,max與Pe數間的關系Fig.5　Relationships between maximum number of particles attached to the surface and Peclet number for three particle size distributions

圖4結果表明,對多分散粒子(多種尺度粒子構成的粒子群)情形,Pe數仍對粒子的表面沉積行為起主導作用.比較圖4a和圖4b的結果可知,在原有單一粒徑分布(dp=1μm)中增加20%的大粒子(dp=2μm)后,Pe=0.1情形下的NS隨NG的曲線特征與Pe=0.05的結果十分接近.然而,當粒子群中的大粒子數比例達到50%時,并未觀察到與圖4b相似結果,與之相反的情形是大粒子數增加使粒子的沉積行為向大Pe數方向偏移,如Pe=1時的NS～NG關系曲線已接近Pe=100時的結果(圖4c).

由以上模擬結果可知,無論粒子沉積的條件如何,直接沉積在表面上的粒子數均存在一上限值(即表面最大沉積粒子數),且這一上限值與粒子的輸運機制和粒徑分布均有關.

為清楚地描述表面上最大沉積粒子數與相關影響因素間的關系,將3種粒徑分布粒子下水平表面上最大沉積粒子數隨Pe數變化關系的模擬結果示于圖5中.圖5結果說明,在0.05＜Pe＜100區間內,3種粒徑分布下的最大表面沉積粒子數NS,max均對Pe數敏感,即Pe數增大,NS,max.均增加;而在Pe＜0.05和Pe＞100兩種情形下,NS,max與Pe數幾乎無關.

3　結論

3.1粒子輸運機制是固體表面上粒子沉積物形態結構特征演變的決定因素,隨著Pe數增加,表面上的沉積物由疏松粉塵絮團結構逐漸演變為較為緊密的堆積結構,而粒徑分布對沉積物形態結構影響只在一定范圍內起作用;不同Pe數下的粒子表面沉積分布均表現出非均勻性.

3.2不同輸運機制下粒子運動軌跡特性是沉積物形態結構演變的物理本質.在小Pe數情形下(Pe＜0.05),粒子的運動軌跡表現出強烈的隨機游走特性;而當Pe＞100時,粒子幾乎作直線運動;對中等Pe數(0.05＜Pe＜100),粒子運動軌跡的隨機程度介于二者之間.

3.3依據粒子沉積過程的時間序列,可將粒子沉積過程分為單層沉積、過渡沉積和多層沉積.在單層沉積階段,粒子完全沉積在表面上;多層沉積階段,所有參與沉積的粒子均沉積在已沉積粒子上,沉積表面不再接觸新的粒子.無論粒子沉積的條件如何,直接沉積在表面上的粒子數均存在一上限值(即表面最大沉積粒子數),且這一上限值與粒子的輸運機制和粒徑分布均有關.

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Numerical analysis of aerosol deposition onto horizontal surfaces by combined mechanisms.

WU Shi-xian1, ZHU Hui2, QI Can1, KANG Yan-ming2*(1.Department of Building Environment and Energy Engineering, Guilin University of Aerospace Technology, Guilin 541004, China；2.School of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China). China Environmental Science, 2016,36(3)：687～693

Abstract：A discrete stochastic model was developed to simulate deposition of aerosol particles onto horizontal solid surfaces. Lattice walk method was employed to solve particle-transport-equation, which allowed obtaining the trajectory of particle motion by combination of migration by external field and diffusion in the calculation domain. The local structures of deposited particles forming dust layer, the relationship between structure of dust layer and mechanisms of particle transport, and the number of the particles attached to a horizontal surface were investigated. The results showed that for low values of Peclet number, when diffusion was a controlling mechanism of aerosol transport, dust layers might exhibit more open and looser structures, while the layer structures were dense and tight at high values of Peclet number. Differences of aerosol deposition morphology between different transport mechanisms were caused by different random intensities of particle motion. Additionally, there was an upper limit of the maximum number of particles attached to the surface, and it strongly depended on particle transport mechanisms and size distributions.

Key words：aerosol deposition；stochastic model；horizontal surface；size distribution；micromorphology

作者簡介：吳世先(1978—),男,湖北武漢人,碩士,主要從事城市大氣環境與室內空氣品質研究.發表論文10篇.

基金項目：國家自然科學基金(51278094,51578121);廣西高校科學技術研究(2013YB275)資助項目

收稿日期：2015-06-25

中圖分類號：X701.2,TQ021,TU834

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)03-0687-07